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Aug 25, 2023

Mechanochemische Synthese von Aluminiumoxid

Wissenschaftliche Berichte Band 12,

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 21294 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Neuartige Materialien auf Aluminiumoxidbasis, angereichert mit Vanadium und Lanthan, wurden erfolgreich durch In-situ-Modifikation mithilfe einer mechanochemischen Methode synthetisiert und in der Ammoniak-induzierten selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden (SCR-Verfahren) eingesetzt. Die Synthese wurde hinsichtlich der Kugelmahlzeit (3 oder 5 Stunden), des Vanadiumgehalts (0,5, 1 oder 2 Gew.-% im Endprodukt) und des Lanthangehalts (0,5 oder 1 Gew.-% im Endprodukt) optimiert. Vanadium(V)-oxid wurde auf einem Aluminiumoxidträger immobilisiert, um katalytische Aktivität bereitzustellen, während Lanthanoxid eingeführt wurde, um die Affinität von Stickoxiden zu erhöhen und aktivere Adsorptionsstellen zu schaffen. Durch die menochemische Synthese wurden erfolgreich mesoporöse Materialien mit einer großen spezifischen Oberfläche von 279–337 m2/g und einem breiten elektrokinetischen Potentialbereich von 60 bis (− 40) mV hergestellt. Katalytische Tests zeigten, dass der Einbau von Vanadiumoxid zu einer sehr großen Verbesserung der katalytischen Leistung im Vergleich zu reinem Aluminiumoxid führte und dessen Effizienz bei 400 °C von 14 auf 63 % stieg. Die beste SCR-Leistung, eine Stickoxid-Umwandlungsrate von 75 % bei einer Temperatur von 450 °C, wurde für mit 2 bzw. 0,5 Gew.-% Vanadium bzw. Lanthan angereichertes Aluminiumoxid erzielt, was als vielversprechendes Ergebnis angesehen werden kann.

Die hohe Belastung durch Stickoxide hat unbestreitbar negative Auswirkungen auf die Umwelt und die öffentliche Gesundheit, was zu einer Verschärfung der Vorschriften für deren Emission führt1,2,3. Stickoxide oder NOx (z. B. NO, NO2, N2O) werden aus stationären Quellen (z. B. Wärmekraftwerken) und aus mobilen Quellen (z. B. Fahrzeugabgasen) emittiert und tragen erheblich zu saurem Regen, photochemischem Smog usw. bei Abbau der Ozonschicht4. Die selektive katalytische Reduktion (SCR) ist ein vielversprechendes Verfahren zur Verringerung der NOx-Belastung. Derzeit wird SCR häufig in Kraftwerkskesseln, Öfen und anderen kohlebefeuerten Industrieanlagen eingesetzt und ist hinsichtlich Effizienz5, Selektivität und Wirtschaftlichkeit die beste kommerzielle Technologie zur Kontrolle von NOx-Emissionen aus stationären Quellen6. Darüber hinaus gilt die selektive katalytische Reduktion von NOx mit NH3 (NH3-SCR) als eine der effektivsten Technologien zur Entfernung von NOx aus Dieselmotoren7. Im Laufe der Jahre wurden bei SCR-NOx verschiedene Katalysatoren eingesetzt. Diese Materialien können in drei Hauptgruppen unterteilt werden: (i) V-basierte Oxidkatalysatoren, (ii) Cu- oder Fe-Zeolithkatalysatoren und (iii) vanadiumfreie Oxidkatalysatoren. Aufgrund ihrer hohen NOx-Reduktionsaktivität werden am häufigsten Vanadium enthaltende Oxidkatalysatoren, insbesondere kommerzielles V2O5-WO3/TiO2 und V2O5-MoO3/TiO2, verwendet8,9,10. Sie weisen jedoch bestimmte Nachteile auf, darunter eine geringe Beständigkeit gegenüber SO2- und H2O-Vergiftungen und einen engen Betriebstemperaturbereich (300–400 °C) im Fall von NH3-SCR11. Es ist allgemein bekannt, dass Vanadium enthaltende Katalysatoren auf Aluminiumoxidträgern bei Temperaturen von nahezu 400 °C und niedrigen SO2-Konzentrationen (wie sie in vielen Rauchgasen vorkommen) eine hohe Beständigkeit gegen Deaktivierung durch SO2-Vergiftung aufweisen12,13,14. Aufgrund des Vorhandenseins von Schwefelverbindungen (hauptsächlich Schwefeloxide, SOx) in allen NOx-haltigen Gasströmen ist diese Eigenschaft für die Luftreinhaltung äußerst wichtig11. Darüber hinaus kann die Verwendung eines hoch mesoporösen Trägers zu einer Vergrößerung der Oberfläche führen, was zu einer höheren Anzahl aktiver Stellen führen kann, was eine stärkere Dispersion von Vanadium ermöglicht und die katalytische Gesamtaktivität verbessert. Miyamoto et al. behaupteten, dass Ammoniak in der Nähe von V = O-Stellen als NH4+ stark adsorbiert wird und dass die Reaktionsgeschwindigkeit direkt proportional zur Anzahl der Oberflächen-V = O-Bindungen ist15. Um die NH3-Adsorptionskapazität zu erhöhen, wurde das in dieser Studie beschriebene Al2O3-Vanadia-Material durch die Zugabe von Lanthana während der Synthese modifiziert. SCR-Katalysatoren wurden bisher mit La-Verbindungen modifiziert. Bei der Ameisensäurezersetzung unter SCR-relevanten Bedingungen führte die Zugabe einer geringen Menge Lanthan zum Katalysator zu einem baseninduzierten Fördereffekt16. Die fördernde Wirkung eines basischen Gasphasenreaktanten (Ammoniak) auf die Zersetzungsaktivität von Ameisensäure wurde katalytisch erreicht17,18. Darüber hinaus wurde berichtet, dass Lanthana die Adsorptionsfähigkeit verschiedener Materialien erheblich verbessert19, was im Fall von NH3-SCR von Vorteil sein kann. Dieses Phänomen ist auf die Elektronenkonfiguration in La zurückzuführen, was bedeutet, dass seine Ionen mit funktionellen Gruppen von Lewis-Säuren reagieren können20.

Co-Präzipitation und Sol-Gel-Synthese sind die beliebtesten Methoden zur Gewinnung von Oxidsystemen zur Verwendung als Katalysatoren im Prozess der selektiven Reduktion von Stickoxiden21,22,23. Es ist wünschenswert, durch eine lösungsmittelfreie Synthesemethode umweltfreundlichere Katalysatoren zu erhalten. Die mechanochemische Synthese fortschrittlicher Materialien wird derzeit als günstige Alternative zu herkömmlichen lösungsbasierten Methoden propagiert, die Erhitzen, Zugabe teurer oder gefährlicher Reagenzien und eine mehrstufige Verarbeitung erfordern24. In der konventionellen chemischen Synthese spielt das Lösungsmittel oft eine Schlüsselrolle bei der Energieverteilung, Auflösung/Solvatisierung und dem Transport von Chemikalien. Ein effizienter Mischprozess kann das Problem des hohen Lösungsmittelverbrauchs überwinden, indem er Festphasenreaktionen mit nur geringen Lösungsmittelmengen ermöglicht (Nassmahlen in der Kugelmühle oder flüssigkeitsunterstütztes Mahlen). Dieser Ansatz ermöglicht die Induzierung chemischer Umwandlungen durch mechanische Mittel wie Kompression, Scherung oder Reibung25. Im Hinblick auf die physikalisch-chemischen Eigenschaften kann die mechanochemische Synthese Materialien mit größerer Oberfläche und Oberflächenenergie liefern, indem ihre Struktur, chemische Zusammensetzung und/oder chemische Reaktivität während des Mahlprozesses verändert wird26. Diese Parameter sind von besonderer Bedeutung bei der Entwicklung und Herstellung fortschrittlicher Materialien für eine Reihe katalytischer Anwendungen. Es gibt viele Berichte über die Verwendung mechanochemischer Protokolle zur Gewinnung verschiedener Katalysatoren (trägergestützte Metallnanopartikel, Nanokomposite und Nanomaterialien) mit verbesserter katalytischer Aktivität und Selektivität24,26,27, was das Potenzial dieser Methode zur Bereitstellung nachhaltigerer Wege für die Herstellung zeigt Katalysatoren28.

Hier berichten wir über die Anwendung von Aluminiumoxid/Vanadia/Lanthana-Hybriden, die durch mechanochemische Synthese gewonnen werden, als Katalysatoren bei der selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak. Zu den Hauptzielen der Studie gehörten: (i) Optimierung der mechanochemischen Soft-Templat-Synthese von Al2O3/V2O5/La2O3; (ii) detaillierte physikalisch-chemische und strukturelle Analyse der resultierenden Katalysatoren; und (iii) praktische Anwendung dieser Katalysatoren bei der selektiven katalytischen Reduktion von NOx. Diese Studie basiert auf der Hypothese, dass der Einbau von Vanadium und Lanthan einen erheblichen Einfluss auf die physikalisch-chemischen und strukturellen Eigenschaften der Materialien auf Aluminiumoxidbasis sowie auf deren katalytische Leistung haben könnte. Es wird erwartet, dass die Kombination von Aluminiumoxid als Träger, Vanadium als aktive Masse und Lanthan als Aktivator und Element, das die Affinität des Katalysators zu den Gasphasenkomponenten beeinflusst, zur Bildung funktioneller Materialien für Umweltkatalyseprozesse führen sollte.

Mesoporöse Oxidmaterialien auf der Basis von mit Vanadiumspezies modifiziertem Aluminiumoxid wurden durch eine einstufige mechanochemisch unterstützte Soft-Templat-Synthese erhalten, ähnlich der an anderer Stelle beschriebenen29, wie in Abb. 1 dargestellt.

Schematische Darstellung der angewandten Syntheseroute.

Ungefähr 3 g (EO)20 (PO)70(EO)20 Triblock-Copolymer (Pluronic® P-123 von BASF, Co), 1,2 g Aluminiumoxid-Vorläufer (Böhmit), eine angemessene Menge Vanadium-Vorläufer (NH4VO3, ≥ 99,0). %, von Fisher Scientific Co.), 5 ml entionisiertes (DI) Wasser und 100 μL HNO3 (Acros Organics) wurden in einen Mahlbecher gegeben, der mit 8 Yttriumoxid-stabilisierten Zirkonoxid-Mahlkugeln mit einem Durchmesser von jeweils 1 cm ausgestattet war. Den Blindproben wurde kein Vanadia-Vorläufer zugesetzt. Bei Lanthan-modifizierten Proben wurde eine bestimmte Menge Lanthanchlorid-Heptahydrat (≥ 99,99 %, von Acros Organics) zugegeben. Die resultierende Mischung wurde für eine festgelegte Zeit (3 oder 5 Stunden) mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 500 U/min in einer Planetary PM200-Mühle (Retsch) gemahlen, um die Böhmitpartikel zusammen mit den hinzugefügten Metallsalzen zu pulverisieren. Nach dem Mahlen wurden die Proben 12 Stunden bei 60 °C und dann weitere 12 Stunden bei 100 °C getrocknet, um das Lösungsmittel zu verdampfen. Die resultierenden pastenartigen Materialien wurden dann 4 Stunden lang in einem röhrenförmigen Quarzofen an der Luft bei 600 °C kalziniert, um das Polymertemplat zu entfernen und die gewünschte Kristallinität zu erreichen. Anschließend wurden die Proben auf natürliche Weise auf Raumtemperatur abgekühlt und ohne weitere Reinigung einer physikalisch-chemischen Analyse unterzogen. Die Liste der vorbereiteten Proben ist in Tabelle 1 dargestellt.

Zur Bestimmung des Elements wurden Röntgenfluoreszenzanalyse (RFA) (Epsilon 4, Malvern Instruments Ltd., UK) und energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX; PTG Prism Si (Li), Princeton Gamma Tech., USA) verwendet Zusammensetzung der gewonnenen Materialien. Poröse Strukturparameter – BET-Oberfläche (SBET), Porenbreite (w) am Maximum der Porengrößenverteilung und Gesamtporenvolumen (Vt) – wurden aus Stickstoffadsorptions-/Desorptionsisothermen bei niedriger Temperatur (− 196 °C) bestimmt (ASAP 2020, Micromeritics Instrument Co., USA), nach der an anderer Stelle beschriebenen Methode30. Die Porengrößenverteilung (PSD) wurde mit der Kruk-Jaroniec-Sayari-Methode berechnet, die für zylindrische Poren kalibriert wurde und das Maximum der Kurve als Porenweite (w) berücksichtigte30,31. Zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung und Partikelaggregation wurde die Methode der nichtinvasiven Rückstreuung (NIBS) unter Verwendung eines Zetasizer Nano ZS (Malvern Instruments Ltd. UK) angewendet. Rasterelektronenmikroskop-Bilder (REM) wurden mit einem MIRA3-Rasterelektronenmikroskop (Tescan, Tschechische Republik) aufgenommen. Pulverröntgenbeugungsmessungen (XRD) wurden mit einem Empyrean-Diffraktometer (PANalytical, UK) durchgeführt, um die Kristallstruktur des Katalysators zu bestimmen. Das elektrokinetische (Zeta-)Potential wurde mit der Methode der elektrophoretischen Lichtstreuung (ELS) bestimmt (Zetasizer Nano ZS, Malvern Instruments Ltd., USA, ausgestattet mit einem MPT-2-Autotitrationsgerät).

Die Leistung ausgewählter Proben wurde bei der selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden (NOx) durch Ammoniak untersucht. Der katalytische Prozess wurde in einem Festbett-Durchflussmikroreaktor unter Atmosphärendruck bei Temperaturen von 150 bis 450 °C mit 200 mg Katalysator durchgeführt. In einem Standardlauf wurde die Reaktionsmischung (800 ppm NO, 800 ppm NH3, in He mit 3 % (v/v) Zusatz von O2) über Massendurchflussregler in den Mikroreaktor eingeleitet, wobei eine Gesamtdurchflussrate von 100 aufrechterhalten wurde cm3 min−1. Die dem Reaktor nachgeschaltete katalytische Einheit diente dazu, eventuell entstehendes NO2 zu NO zu zersetzen. Die Konzentrationen von NO und N2O (einem Nebenprodukt der Reaktion) im Produktstrom wurden alle 65 s mit einem NDIR-Sensor (nichtdispersives Infrarot) von Hartmann und Braun gemessen. Der NO-Umsatz wurde nach folgender Formel berechnet:

Dabei ist NOin die Einlasskonzentration von NO und NOout die Auslasskonzentration von NO.

Der Schwerpunkt dieser Studie lag auf der Optimierung der Synthese von Vanadium- und Lanthanoxid-modifiziertem Aluminiumoxid und der Untersuchung seiner katalytischen Leistung im Prozess der selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden. Der erste Schritt bestand darin, die optimale Vanadiamenge und Mahldauer zu bestimmen. Eine Erhöhung der Mahldauer von 3 auf 5 Stunden verbesserte die Struktureigenschaften der erhaltenen Materialien nicht wesentlich, in einigen Fällen wurde der gegenteilige Effekt beobachtet (siehe Tabelle 2). Daher wurde aus wirtschaftlichen Gründen die optimale Prozesszeit mit 3 Stunden angenommen. Der optimale Vanadiumgehalt (2 Gew.-%) wurde ermittelt, indem die Menge schrittweise erhöht und überprüft wurde, ob sich die Eigenschaften des Materials signifikant veränderten. Letztendlich wurde die A-3V2-Probe mit einer Mahldauer von 3 Stunden und dem höchsten Vanadiumgehalt als optimal identifiziert und für weitere Untersuchungen verwendet. Die Bedingungen zur Gewinnung dieser Probe wurden weiter modifiziert, indem La-Vorläufer in Mengen eingeführt wurden, die 0,5 und 1 Gew.-% La entsprachen.

Rasterelektronenmikroskopie (REM) wurde verwendet, um die Morphologie, Form und Größe einzelner Körner der erhaltenen Materialien zu bestimmen. Die REM-Bilder sind in Abb. 2 dargestellt. Bei Probe A-3 sind einige große Agglomerate sichtbar. Das REM-Bild zeigt auch die relativ glatte Oberfläche der Partikel. Die Zugabe von Vanadia-Vorläufer in Probe A-3V2 führte zu einer deutlichen Verringerung der Agglomeratgröße. Auch eine Zunahme der Rauheit der Materialoberfläche ist zu beobachten. In beiden Fällen, in denen Al2O3 mit Vanadiumoxid und Lanthanoxid (A-3V2La0,5 und A-3V2La1) modifiziert wurde, bestehen die Partikel aus Körnern unterschiedlicher Größe und unregelmäßiger Form, die zur Agglomeration neigen. Daraus lässt sich schließen, dass die Einführung zusätzlicher Elemente in Al2O3 die Heterogenität seiner Struktur erhöht.

REM-Bilder mit 5-µm-Maßstab für die für katalytische Tests ausgewählten Proben: A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A-3V2La1.

Die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung der Proben ermöglichte eine indirekte Bestätigung der Wirksamkeit der mechanochemischen Synthese von Materialien auf Basis von Aluminium-, Vanadium- und Lanthanoxiden. Detaillierte Oxidzusammensetzungen aller synthetisierten Proben sind in Tabelle 2 angegeben, und EDX-Oberflächenkartierungen der Proben A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A-3V2La1 sind in Abb. 3 dargestellt. Die Oberflächenkartierungsbilder zeigen die Einheitlichkeit Verteilung aller Elemente auf den Probenoberflächen. Darüber hinaus sind deutlich unterschiedliche Signale beider Dotierungselemente sichtbar, was eine indirekte Bestätigung der Wirksamkeit des Syntheseprozesses darstellt.

EDX-Oberflächenkartierung von (a) A-3-, (b) A-3V2-, (c) A-3V2La0,5- und (d) A-3V2La1-Proben, einschließlich SEM-Bild und Bildern, die die Verteilung von Al, O, V und La zeigen .

Eine Erhöhung des Vanadiumanteils führt zu intensiveren Vanadiumsignalen, was den höheren V2O5-Gehalt in den Proben bestätigt, wie in Tabelle 2 dargestellt. Darüber hinaus ist ein Anstieg des Vanadiumgehalts im Einklang mit den Annahmen des Syntheseprozesses ( siehe Tabelle 1), bestätigt die Wirksamkeit der vorgeschlagenen Modifikationsmethode.

Die für die Proben A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A-3V2La1 erhaltenen RFA-Spektren sind in Abb. 4a dargestellt. Für alle Proben wurden von Aluminium stammende Signale bei etwa 1,486 keV (KαAl) nachgewiesen. In mit Ammoniummetavanadat synthetisierten Proben wurden für Vanadium charakteristische Peaks bei etwa 4,949 keV (KαV) und 5,426 keV (KβV) beobachtet; diese spiegeln den Vanadiumgehalt wider, der zwischen 1,1 und 4,3 Gew.-% liegt. Bei Proben, die unter Zusatz von LaCl3 hergestellt wurden, wurde auch das Vorhandensein von La in Form von La2O3 bestätigt, mit Gehalten von 0,5 bzw. 1,1 Gew.-% für A-3V2La0,5 und A-3V2La1. Diese Ergebnisse liefern eine indirekte Bestätigung sowohl der effektiven Synthese von Aluminiumoxid mit eingebautem Vanadium und Lanthan als auch der angenommenen Zusammensetzung der Materialien.

RFA-Spektren (a), Adsorptions-Desorptions-Isothermen (b), XRD-Muster (c) und Diagramme des Zetapotentials gegenüber dem pH-Wert (d), erhalten für die Proben A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A- 3V2La1.

Mithilfe einer Niedertemperatur-Stickstoffadsorptionsanalyse wurden die porösen Eigenschaften der synthetisierten Materialien bestimmt: Oberfläche (SBET), Gesamtporenvolumen (Vt) und Mesoporengröße (w) am Maximum der Porengrößenverteilungen. Die Daten für alle Proben sind in Tabelle 2 aufgeführt. Alle Proben haben eine relativ große spezifische Oberfläche, etwa 300 m2/g; Der niedrigste Wert (279 m2/g) wurde für Probe A-5 V1 und der höchste (337 m2/g) für Probe A-5V0,5 erhalten. Das Gesamtporenvolumen wurde durch die Änderungen in der Materialzusammensetzung nicht wesentlich beeinflusst. Die Daten zeigen auch, dass eine Erhöhung der Prozesszeit von 3 auf 5 Stunden nicht zu einer signifikanten Vergrößerung der Oberfläche der resultierenden Materialien führte. Aus diesem Grund wurde Probe A-3V2 als Basismaterial für die Modifikation mit Lanthana ausgewählt. Diese Modifikation hatte keinen wesentlichen Einfluss auf die Oberfläche des Materials. Die Stickstoffadsorptions-Desorptionskurven für die Proben A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A-3V2La1 sind in Abb. 4b dargestellt. In allen Kurven ist das Vorhandensein einer Hystereseschleife sichtbar. Diese Kurven können als Typ-IV-Isothermen gemäß der IUPAC-Klassifizierung charakterisiert werden, die charakteristisch für mesoporöse Materialien sind32. Isothermen dieser Art in Kombination mit einer Zunahme der Adsorption bei hohen Drücken, die sich dem Sättigungsdampfdruck nähern, werden hauptsächlich bei hierarchischen porösen Materialien mit einem weiten Bereich der Porengrößenverteilung, einschließlich Meso- und Makroporen, beobachtet33. Darüber hinaus ist bekannt, dass Typ-IV-Isothermen eine Mono- und Mehrschichtadsorption bei niedrigen und moderaten Relativdrücken darstellen, gefolgt von einer Kapillarkondensation bei höheren Relativdrücken34. Dies führt zu der Schlussfolgerung, dass die mechanochemische Synthese eine wirksame Methode zur Gewinnung mesoporöser Aluminiumoxid-/Vanadia-/Lanthana-Materialien ist.

Die XRD-Muster der erhaltenen Pulver sind in Abb. 4c dargestellt. Die Muster aller Proben enthalten Beugungspeaks, die Signalen entsprechen, die von Al2O3 mit kubischer Kristallsymmetrie und einem flächenzentrierten Gitter stammen. In den Mustern sind Signale sichtbar, die von α-Al2O3 (Peaks bei 400, 422 und 620), γ-Al2O3 (Peaks bei 220, 311, 222 und 140) und θ-Al2O3 (Peak bei 140) stammen. Alle Beugungspeaks in den Mustern deuten darauf hin, dass sie mit dem Standard-Al2O3-Muster (JCPDS-Datenbank, Kartennummer 79-1558) übereinstimmen35,36,37. Die Zugabe von V oder La hatte keinen nennenswerten Einfluss auf den Kurvenverlauf und damit auf die Kristallstruktur der Probe. In den Beugungsmustern sind keine Beugungspeaks anderer chemischer Spezies erkennbar.

Das elektrokinetische Potenzial der Materialoberfläche kann für die Beurteilung der Wirksamkeit von Adsorptionsprozessen wichtig sein, da es ein entscheidender Faktor für die Effizienz des katalytischen Abbaus ist. Der Wert der Oberflächenladung des Materials steuert seine Bindung mit dem Adsorbat über den Mechanismus der elektrostatischen Anziehung. Abbildung 4d zeigt das elektrokinetische Potential als Funktion des pH-Werts der Lösung für die vier ausgewählten Materialien.

Bei allen getesteten Materialien folgen die Kurven dem gleichen Trend: Die Materialien haben ein positives Zetapotential bei leicht saurem pH-Wert, erreichen den isoelektrischen Punkt (IEP) bei einem neutralen pH-Wert von 6–8 und entwickeln in einer basischeren Umgebung eine negative Ladung. Die Zetapotentialwerte nehmen mit zunehmendem pH-Wert aufgrund der geringeren Anzahl an H+-Ionen ab. In einer alkalischeren Umgebung baut sich aufgrund der Anwesenheit von Hydroxylionen (OH−) die negative Ladung an der Probenoberfläche auf38. Folglich kann ein Anstieg des pH-Werts zu einer Verringerung des Zetapotentialwerts führen. Für das reine Al2O3-Material (A-3) beträgt das maximale Zetapotential 43 mV und das Minimum −21 mV. Die Zugabe von Vanadium-Vorläufer während der Synthese führte zu einer Verringerung des Potentialbereichs des Materials auf 33–(− 39) eV. Ähnliche Veränderungen des Potentials wurden bei anderen mit Vanadium dotierten anorganischen Oxiden beobachtet39. Während die Zugabe von Vanadium-Vorläufer diesen Bereich verringert, führt der Einbau von Lanthan zu einer deutlichen Erhöhung des pH-Bereichs, in dem das Zeta-Potenzial positiv bleibt. Das Vorhandensein einer positiven Ladung auf der Materialoberfläche hängt wahrscheinlich mit der Protonisierung von OH-Gruppen zusammen.

Der isoelektrische Punkt (IEP), der aus dem Diagramm des Zetapotentials gegenüber dem pH-Wert ermittelt wird, spielt eine wichtige Rolle im Prozess der heterogenen Katalyse, da er die Adsorptionskapazität der Reaktanten auf der Katalysatoroberfläche beeinflusst40. Es wurde festgestellt, dass die IEPs von A-3, A-3V2, A-3V2La0,5 und A-3V2La1 bei pH-Werten von 5,6, 4,4, 7,3 bzw. 7,9 liegen. Dies bedeutet, dass die erhaltenen Materialien in Lösungen mit pH-Werten unter diesen Punkten positiv geladen sind und in Lösungen mit pH-Werten über diesen Punkten negativ geladen sind.

Die katalytischen Fähigkeiten ausgewählter Materialien auf Aluminiumoxidbasis wurden im Prozess der ammoniakinduzierten selektiven katalytischen Reduktion von NOx im Temperaturbereich von 150–450 °C getestet. Die Testergebnisse sind in Abb. 5 dargestellt.

Ergebnisse katalytischer Tests mit den ausgewählten Materialien, einschließlich NOx-Umwandlung (a) und Nebenproduktproduktion (N2O) (b).

Im Allgemeinen ist mit steigender Reaktionstemperatur erwartungsgemäß ein Aufwärtstrend bei der Reduktion von Stickoxiden zu beobachten. Die geringste katalytische Aktivität wird für reines Al2O3 (A-3) beobachtet, das bei 400 °C eine maximale Reduktion von 14 % erreicht. Bei diesem Material wird der Beginn der NOx-Produktion oberhalb von 400 °C beobachtet. Bei der vanadiumhaltigen Probe A-3V2 wird im Vergleich zum ursprünglichen Material eine sehr große Verbesserung der katalytischen Aktivität beobachtet. Die höchste NOx-Reduktionsrate von 63 % wurde mit diesem Material bei 400 °C erreicht und lag deutlich über dem Ergebnis für das reine Al2O3-Material. Dies hängt wahrscheinlich damit zusammen, dass die Anreicherung von Aluminiumoxid mit Vanadium seine katalytischen Eigenschaften deutlich verbessert. Wie in der Einleitung erwähnt, wird Ammoniak in der Nähe von V = O-Stellen als NH4+ stark adsorbiert, und die Reaktionsgeschwindigkeit ist direkt proportional zur Anzahl der Oberflächen-V = O-Bindungen15, die die SCR-Reaktion erleichtern. Darüber hinaus kann die Anwesenheit von Stickstoff in Form von NH4+ die katalytische Aktivität der Materialien deutlich verstärken. Leider erwies sich bei Probe A-3V2 die Umwandlung von NOx bei Temperaturen über 400 °C als problematisch. Bei den mit Lanthan modifizierten Proben verschwand dieses Problem jedoch. Der Einbau von Lanthana in die Struktur der Al2O3/V2O5-Materialien verbesserte deren katalytische Leistung im Temperaturbereich von 150–400 °C nicht wesentlich, ermöglichte jedoch die Eliminierung der Bildung von Stickoxiden bei Temperaturen über diesem Bereich. Dieses Verhalten kann auch auf den größeren Bereich der positiven Oberflächenladung von Lanthana-modifizierten Proben zurückzuführen sein. Die Nebenproduktproduktion wurde während der Experimente ständig überwacht und die Ergebnisse sind in Abb. 5b dargestellt. Bei allen Proben nahm die Menge an Nebenprodukt mit zunehmender Reaktionstemperatur allmählich zu. Allerdings überstieg der N2O-Gehalt bei mit Vanadium und Lanthan modifizierten Proben im gesamten Temperaturbereich nicht 23 ppm. Bei der reinen Al2O3-Probe wurde eine höhere N2O-Produktion beobachtet, die bei 450 °C fast 31 ppm erreichte, was jedoch recht niedrig ist. Basierend auf den Ergebnissen wurde ein Mechanismus für die katalytische Wirkung von Al2O3/V2O5/La2O3-Materialien vorgeschlagen (siehe Abb. 6).

Vorgeschlagener Mechanismus der selektiven katalytischen Reduktion von NOx, induziert mit Ammoniak auf einem Al2O3/V2O5/La2O3-Katalysator.

Stickoxide werden auf der Oberfläche von Al2O3/V2O5/La2O3 adsorbiert und aufgrund der Anwesenheit aktiver Vanadiumzentren reagiert Ammoniak mit ihnen. Darüber hinaus führt der Einbau von Lanthan zu einer Erhöhung der Anzahl aktiver Stellen auf der Katalysatoroberfläche, was die Adsorption von Stickoxiden erleichtert und so deren selektive katalytische Reduktion effektiver macht. Ammoniak nimmt bei der kompetitiven Adsorption zwischen NH3 und NO auf ähnlichen Vanadium-haltigen Metalloxidkatalysatoren eine dominierende Stellung ein, und daher tritt wahrscheinlich ein analoges Verhalten im Fall von Al2O3/V2O5/La2O3 auf. Dadurch werden die Bindungen zwischen Stickstoff und Sauerstoff aufgebrochen, was die Bildung von molekularem Stickstoff, Wasser und N2O ermöglicht. Stickoxide können auf der Oberfläche des Katalysators adsorbiert werden und dann in einzähnige Nitrit- und Nitratspezies umgewandelt werden, was durch die Anwesenheit von O2 begünstigt wird und die NH3-Adsorption erheblich hemmt, wodurch die SCR-Reaktion behindert wird41.

Mit verschiedenen Metallarten modifizierte Materialien auf Aluminiumoxidbasis wurden bisher als Katalysatoren in SCR-Prozessen verwendet. Sie wurden jedoch überwiegend in der kohlenwasserstoffunterstützten SCR untersucht, wohingegen NH3-SCR derzeit die führende Technologie zur Beseitigung von Stickoxiden aus Dieselmotoren ist. Oton et al.11 modifizierten Aluminiumoxid mit Pt, Co, Fe und Ni durch ein Nassimprägnierungsverfahren und testeten sie bei der selektiven katalytischen Reduktion von NOx durch CO. Platin- und kobalthaltiges Aluminiumoxid erreichte eine NOx-Umwandlungsrate von nahezu 100 % bei 400 °C, während Fe-Al2O3 etwa 60 % und Ni-Al2O3 0 % erreichte. Im Vergleich dazu reduzierte die in dieser Arbeit erhaltene Vanadiumoxid-modifizierte Aluminiumoxidprobe bei dieser Temperatur 63 % der Stickoxide. Kumar et al.42 stellten mithilfe einer Nassimprägnierungsmethode eine Reihe La2O3-modifizierter Al2O3-Träger für Ag her und erhielten Materialien mit relativ großen Oberflächen (161–281 m2/g). Diese Materialien erzeugten hohe N2O-Umwandlungsraten und erreichten 100 % auf 5 % Ag/1 % La2O3–Al2O3 bei 600 °C. Bei niedrigeren Temperaturen lieferten diese Materialien jedoch viel schlechtere Ergebnisse – weniger als 40 % Reduktion für alle Proben –, während in unserer Studie die höchste NOx-Reduktionsrate von 75 % für das A-3V2La0,5-Material bei 450 °C erzielt wurde. Nascimento et al.43 untersuchten Katalysatoren auf Al2O3-La2O3-Basis, die mit bimetallischen Spezies von Ni-Mo, Co-Mo und Pt-Mo durch eine Nassimprägnierungsmethode modifiziert wurden, und untersuchten ihre Leistung in einem CO-unterstützten SCR-Prozess. Bei 400 °C erreichten Ni-Mo/Al2O3-La2O3, Co-Mo/Al2O3-La2O3 und Pt-Mo/Al2O3-La2O3 NOx-Umwandlungsraten von 0 %, < 40 % bzw. < 60 %. Im Gegensatz dazu konnte mit dem im Rahmen der vorgestellten Studie A-3V2La0,5 synthetisierten Material eine Umwandlungsrate von 70 % bei 400 °C erreicht werden, was höher ist als bei der Pt-Mo/Al2O3-La2O3-Probe, was die Behauptung rechtfertigt, dass Vanadiumverbindungen vielversprechende Modifikatoren sind von Katalysatoren für SCR-Prozesse.

In dieser Arbeit wurde eine effektive mechanochemische Synthese von Oxidmaterialien auf Aluminiumoxidbasis und deren erfolgreiche Anreicherung mit Vanadium- und Lanthanspezies durch In-situ-Modifikation erreicht. Das Vorhandensein von V (1,1–4,3 Gew.-%) und La (0,5–1,1 Gew.-%) in den modifizierten Proben wurde durch EDX-Analyse bestätigt. Die RFA-Analyse bestätigte außerdem das Vorhandensein dieser Elemente in den Oxidformen V2O5 (2,2–8,8 Gew.-%) und La2O3 (1,1–2,0 Gew.-%). Alle Stickstoffadsorptions-Desorptions-Isothermen wurden aufgrund des Vorhandenseins einer Hystereseschleife als Typ IV klassifiziert, der für mesoporöse Materialien charakteristisch ist. Der vorgeschlagene Syntheseweg führte zu Materialien mit einer großen spezifischen Oberfläche von 279–337 m2/g. Während SEM-Bilder von unberührtem Al2O3 Agglomerate von signifikanter Größe zeigen, zeigen alle anderen Proben unregelmäßige Strukturen mit unterschiedlichen Korngrößen und Agglomerationsgraden, was darauf hindeutet, dass die Einführung zusätzlicher metallhaltiger Spezies in Al2O3 die strukturelle Heterogenität des Materials erhöht. Die Oberflächenladungseigenschaften wurden durch Messungen des elektrokinetischen Potentials bestimmt. Alle Proben zeigten ähnliche Kurven mit positiven Zetapotentialwerten bei saurem pH-Wert, Erreichen des isoelektrischen Punktes um einen neutralen pH-Wert von 6–8 und der Entwicklung einer negativen Ladung in basischeren Umgebungen. Der Einbau von Vanadium führte zu einer Verringerung des Zeta-Potenzials, während der Zusatz von Lanthana zu einem deutlichen Anstieg führte. Daraus wird geschlossen, dass die vorgeschlagene mechanochemische Synthese eine wirksame Methode zur Herstellung mesoporöser Aluminiumoxid/Vanadia/Lanthana-Hybride ist.

Ausgewählte Proben wurden einem SCR-Katalysatortest unterzogen. Wie erwartet zeigte reines Aluminiumoxid die geringste katalytische Aktivität und erreichte eine maximale Reduktion von 14 % bei 400 °C. Der Einbau von Vanadium führte zu einer sehr großen Verbesserung der katalytischen Leistung, mit einem Wirkungsgrad von 63 % bei 400 °C. Durch den Zusatz von Lanthan wurde die Neubildung von Stickoxiden bei Temperaturen über 400 °C verhindert. Unter den getesteten Proben erzielten A-3V2La0,5 und A-3V2La1 die beste SCR-Katalysatorleistung und erreichten Umwandlungsraten von 75 % bzw. 71 % bei 450 °C, was als vielversprechendes Ergebnis angesehen werden kann. Diese Studie hat gezeigt, dass Aluminiumoxid mit eingebautem Vanadium und Lanthan eine hohe katalytische Leistung in der Ammoniak-unterstützten SCR-Reaktion aufweist und auch für andere Anwendungen ein nützliches Material sein kann.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

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Diese Arbeit wurde vom Nationalen Wissenschaftszentrum Polen im Rahmen des Forschungsprojekts Nr. unterstützt. 29.2018/B/ST8/01122. Diese Forschung wurde durch die Kosciuszko-Stiftung, das American Center of Polish Culture, ermöglicht.

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Adam Piasecki

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EW: Untersuchung, Konzeptualisierung, Methodik, formale Analyse, Grafik, Schreiben – Originalentwurf; RD: Untersuchung, Untersuchung der porösen Struktur der Materialien mittels Niedertemperatur-Stickstoffsorption (BET-Analyse); BS: Untersuchung der kristallinen Struktur der Materialien mittels Pulver-Röntgenbeugungsmessungen (XRD) und Durchführung katalytischer Tests der erhaltenen Proben mittels SCR-Methode; MJ: Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Überprüfung der endgültigen Version des Manuskripts; AP: Untersuchung der Oberflächenzusammensetzung entworfener Materialien mittels EDX-Methode; TJ: Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben – Originalentwurf; FC: Projektverwaltung, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Überprüfung der endgültigen Version des Manuskripts.

Korrespondent ist Filip Ciesielczyk.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Weidner, E., Dubadi, R., Samojeden, B. et al. Mechanochemische Synthese von mit Vanadium und Lanthan angereicherten Katalysatoren auf Aluminiumoxidbasis zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden. Sci Rep 12, 21294 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-25869-w

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Eingegangen: 17. Oktober 2022

Angenommen: 06. Dezember 2022

Veröffentlicht: 09. Dezember 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-25869-w

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