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Nov 14, 2023

Untersuchung der Photokatalyse

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 4000 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Studie wurden Toluol und Ethylbenzol im photokatalytischen Proxon-Prozess unter Verwendung des Nanokomposits BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolith abgebaut. Die gleichzeitige Anwesenheit von Ozon und Wasserstoffperoxid wird als Proxonprozess bezeichnet. Die Nanokompositsynthese wurde mit der Solvothermalmethode durchgeführt. Es wurden der Einlassluftstrom, die Ozonkonzentrationen, die H2O2-Konzentrationen, die relative Luftfeuchtigkeit und die anfänglichen Schadstoffkonzentrationen untersucht. Das Nanokomposit wurde erfolgreich auf der Grundlage von FT-IR, BET, XRD, FESEM, EDS-Elementkartierung, UV-Vis-Spektren und TEM-Analyse synthetisiert. Als optimale Betriebsbedingungen erwiesen sich eine Durchflussrate von 0,1 l/min, 0,3 mg/min Ozon, 150 ppm Wasserstoffperoxid, 45 % relative Luftfeuchtigkeit und 50 ppmv Schadstoffe. Unter diesen Bedingungen wurden beide Schadstoffe zu über 95 % abgebaut. Für Toluol und Ethylbenzol betrugen die synergistischen Wirkungskoeffizienten 1,56 bzw. 1,76. Der Wirkungsgrad blieb im Hybridprozess sieben Mal über 95 % und wies eine gute Stabilität auf. Photokatalytische Proxon-Prozesse wurden auf Stabilität über 180 Minuten untersucht. Der verbleibende Ozongehalt im Prozess war unbedeutend (0,01 mg min−1). Die CO2- und CO-Produktion im photokatalytischen Proxonverfahren betrug 58,4, 5,7 ppm für Toluol und 53,7 und 5,5 ppm für Ethylbenzol. Sauerstoffgas förderte und Stickstoffgas hatte eine hemmende Wirkung auf die wirksame Entfernung von Schadstoffen. Bei der Schadstoffoxidation wurden verschiedene organische Zwischenprodukte identifiziert.

Flüchtige organische Verbindungen (VOCs) entstehen in vielen industriellen Prozessen, darunter Pigmente, organische Chemikalien, Petrochemikalien und Pharmazeutika. Die Gesundheit der Menschen, insbesondere von Industriearbeitern, wird durch die meisten VOCs beeinträchtigt. Daher müssen VOCs in der Umgebungs- oder Arbeitsplatzluft kontrolliert werden1,2. Toluol und Ethylbenzol gehören zur BTEX-Familie (Benzol, Toluol, Ethylbenzol, Xylol) und sind Indikatoren für VOCs. Einzelpersonen und/oder Industrien verwenden Toluol in großem Umfang; es kann bei akuter oder chronischer Exposition extreme gesundheitliche Auswirkungen haben. Es ist bekannt, dass Toluol beim Menschen Atemwegserkrankungen wie chemische Pneumonitis, Übelkeit, Erbrechen, Schmerzen und Dermatitis verursachen kann3. Zigarettenrauch, Benzin und natürliches Öl enthalten Ethylbenzol. Ethylbenzol schädigt nicht nur Blut, Leber und Nieren, sondern verursacht auch Krebs4. Derzeit werden viele Methoden zum Abbau von BTEX in der Industrie angewendet, darunter Adsorptionsverfahren5, katalytische Oxidationsverfahren6, photokatalytische Oxidationsverfahren7, nicht-thermische Plasmaverfahren8 und biologische Abbauverfahren9. Der Einsatz fortschrittlicher Oxidationsprozesse (AOPs) zur BTEX-Entfernung ist ein vielversprechender Ansatz, der auf der Erzeugung von Radikalen basiert10. Eine der Untergruppen von AOPs, einschließlich des Ozonierungsprozesses (OP) und seiner Derivate11. Der Ozonierungsprozess zur BTEX-Eliminierung bei Umgebungstemperatur ist im Vergleich zu anderen Techniken aufgrund der Energieeinsparung vorteilhaft12. Hilfsprozesse wie Photokatalyse13, O3/H2O2 (Proxon-Prozess)14 und O3/Ultraschall können die Leistung von OP steigern. Beim Proxon-Prozess beruht der Hauptmechanismus der Mineralisierung von Toluol und Ethylbenzol auf der indirekten Oxidation über freie Oxidationsradikale wie OH·, O2·− und andere Radikale14. Es ist auch möglich, eine zufriedenstellende Mineralisierung durch Photokatalyse zu erreichen, indem heterogene Katalysatoren in die Reaktionsstelle eingebracht werden und auf der Katalysatoroberfläche Elektron-Loch-Paare erzeugt werden, was als photokatalytischer Prozess bezeichnet wird13. Die jüngste Forschung konzentriert sich auf Metall-organische Gerüste (MOFs) mit regelmäßiger Porenarchitektur aufgrund ihrer potenziellen Anwendungen in der Gasspeicherung, heterogenen Katalyse, selektiven Adsorption und Sensortechnologie. MOFs bestehen hauptsächlich aus Metallionen oder Clustern von Metallionen sowie organischen Molekülen, die als Linker fungieren. Di-, tri- oder tetradendatierte Liganden sind typische organische Einheiten15. Unter den MOFs ist die MIL-Familie eine der wichtigsten. NH2-MIL125 ist isostrukturell identisch mit MIL-125, erfordert jedoch für die Synthese einen deutlich höheren Anteil an Methanol als DMF; Es kann durch Ersetzen von H2BDC durch 2-Aminobenzoldicarbonsäure hergestellt werden. Es wird erwartet, dass die Amingruppe in NH2-MIL125 die Oberfläche und die Porengröße verringert, die genaue Position der Amingruppe in der Struktur wurde jedoch nicht bestimmt16. NH2-MIL125(Ti) trägt aufgrund seiner geeigneten Bandlücke zum photokatalytischen Abbau organischer Schadstoffe und zur Entwicklung von Wasserstoff bei. Obwohl es eine schnelle Ladungsrekombination zeigt, weist es keine ausreichende strukturelle Stabilität auf. Zur Verbesserung der photokatalytischen Aktivität wurden zahlreiche Techniken angewendet, beispielsweise der Ersatz mentaler Kationen durch organische Liganden und die Ablagerung edler mentaler Kationen17. BiPO4, BiVO4, Bi2WO6 und BiOX (X = Cl, Br, I) sind wismuthaltige Halbleiter, die eingehend auf die Verbesserung ihrer photokatalytischen und optischen Eigenschaften untersucht wurden18. Unter den Photokatalysatoren ist BiOI aufgrund seiner anisotropen Schichtung und geeigneten Bandlücke besonders vielversprechend. Eine schmale Bandlücke ermöglicht es ihm, stark auf sichtbares Licht zu reagieren19. Um schnelle Rekombinations- und Stabilitätsprobleme zu überwinden, wird die Kombination von Heterojunction-Strukturen mit MOFs empfohlen. Die großen und komfortablen Poren von Zeolith machen es zu einem hervorragenden Katalysator oder Sorptionsmittel. Eine Zeolithstruktur enthält Al- und Si-Elemente, die geeignete Räume zum Einfangen von Schadstoffen in der Gasphase bieten20. Die Neuheit dieser Studie war die Synthese eines neuen BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolith (BiOI@MOF/Z)-Nanokomposits und die erstmalige Verwendung als Startkatalysator im photokatalytischen Proxonverfahren zur Entfernung von Toluol und Ethylbenzol. Die Hauptziele dieser Studie waren: (i) Synthese eines BiOI@MOF/Z-Nanokomposits, das die Leistung des katalytischen Oxidationsprozesses zur Toluol- und EB-Entfernung aus verschmutzter Luft verbessert, und Bestimmung der Charakterisierung des Nanokomposits durch FESEM, FT-IR, EDS-Kartierung, TEM, XRD, BET und UV-Vis-Analyse. (ii) wurde die Leistung des photokatalytischen Proxon-Prozesses im Hinblick auf Parameter (wie Durchfluss, Ozonkonzentration, H2O2-Konzentration (HP), relative Luftfeuchtigkeit (RH) und anfängliche Schadstoffkonzentration) untersucht und (iii) zur Bestimmung der Synergieeffekt, die Stabilität und Wiederverwendbarkeit des Katalysators, die Schätzung der in den Prozessen verbleibenden Ozonmenge, die gleichzeitige Entfernung von Toluol und Ethylbenzol, die Untersuchung der Wirkung von Sauerstoff- und Stickstoffgas als Trägergas, die Berechnung der theoretischen Mineralisierungsrate von Toluol und EB sowie die Freisetzung von CO und CO2 sowie Nebenprodukte und mögliche Pfade in optimalem Zustand.

Merck, Sigma-Aldrich und Samchun CO, Ltd. lieferten alle chemischen Reagenzien und Materialien. Die Reagenzien waren analysenrein, sodass keine Reinigung erforderlich war. N,N-Dimethylformamid [DMF, C3H7NO], 2-Aminoterephthalsäure [C8H7NO4], 3-Aminopropyltriethoxysilan [C9H23NO3Si (APTES)], Tetrabutyltitanat [C16H36O4Ti], Ethylenglykol [(CH2OH)2], Bismutnitrat-Pentahydrat [Bi( NO3)3·5H2O], Kaliumiodid [KI], Methanol [CH3OH], Wasserstoffperoxid (H2O2), Zeolith (Y-Modell), Toluol 99,5 % [C7H8], Ethylbenzol [C8H10], Kohlenstoffdisulfid (CS2) waren Chemikalien, die gebraucht.

Bei der Herstellung von NH2-MIL125(Ti) wurden einige Änderungen an der Materialmenge gemäß dem solvothermalen Ansatz vorgenommen, der in früheren Literaturstellen21 dargestellt wurde. DMF (44 ml) und Methanol (6 ml) wurden mit Tetrabutyltitanat (1,31 ml) und 2-Aminoterephthalsäure (2/1 g) gemischt. Die Mischung wurde 20 Minuten lang bei 25 ± 2 °C in ein Ultraschallbad gegeben. Ein mit Teflon ausgekleideter Autoklav wurde verwendet, um die Mischlösung 72 Stunden lang auf 175 °C zu erhitzen. Ein letzter Schritt besteht darin, die Suspension zu filtrieren und den Feststoff dreimal mit DMF und Methanol zu waschen und anschließend bei 80 °C zu trocknen.

Der Literatur zufolge wurde BiOI mit einigen Änderungen in den Materialmengen hergestellt22. Innerhalb von 15 Minuten wurden 1,1 mmol KI mit Ultraschall in 50 ml entionisiertem Wasser gelöst. Anschließend wurde langsam eine Lösung aus 10 ml Ethylenglykol mit 2 mmol Bi(NO3)3·5H2O in die Lösung injiziert. Die Suspension wurde 60 Minuten lang kräftig gerührt und dann 90 Minuten lang bei 70 °C in ein Wasserbad mit einer Teflonmembran bedeckt. Ein letzter Schritt bestand darin, den Katalysator mehrmals bei 60 °C in einem Elektroofen mit Wasserdampf und C2H6O zu filtrieren, zu waschen und zu trocknen.

Um BiOI@NH2-MIL125(Ti) herzustellen, wurden gemäß der Literatur einige Änderungen an der Materialmenge vorgenommen22. In 50 ml DW mit 1,1 mmol KI wurde NH2-MIL-125(Ti) (0,5 g) 15 Minuten lang durch Ultraschall dispergiert. Anschließend wurde die Lösung vorsichtig mit 10 ml Ethylenglykol mit 2,5 mmol Bi(NO3)5H2O beschickt. Nach 60-minütigem kräftigen Rühren wurde die Suspension 90 Minuten lang bei 75 °C in ein Wasserbad mit Teflonmembran gegeben. Nach dem Filtern, mehrmaligem Waschen mit Wasserdampf und C2H6O und dem Trocknen bei 60 °C wurde ein Elektroofen zum Trocknen des Katalysators verwendet.

Zeolith wurde mit BiOI@NH2-MIL125(Ti) beschichtet. Unter Verwendung von COOH-modifiziertem Zeolith wurde der erste Verbundwerkstoff synthetisiert, um die Auswirkung der Zeolith-Oberflächenmodifikation auf die Leistung des Verbundwerkstoffs zu bewerten. In einer leichten Modifikation einer zuvor beschriebenen Methode wurde eine -COOH-Funktionalisierung durchgeführt23,24. Eine Voradsorption von Feuchtigkeit wurde aus dem feinen Zeolithpulver entfernt, indem es 120 Minuten lang unter Druck und Vakuum bei 400 °C erhitzt und entgast wurde. Eine Lösung mit 2,5 g Bernsteinsäureanhydrid und 10 ml APTES wurde 30 Minuten lang bei 25 ± 3 °C gemischt, dann wurde die Lösung in 50 ml DMF gelöst. Weitere 18 Stunden wurden mit 1,25 g Zeolith gerührt. Infolgedessen wurde das resultierende Pulver mehreren Wäschen mit Ethanol unterzogen. Anschließend wurde es 24 Stunden lang bei 80 °C im Vakuum getrocknet. BiOI@MOF/Z-Nanokomposite wurden durch Modifizierung des keimvermittelten Wachstums synthetisiert.

Das FT-IR-Spektrophotometer (Spotlight 220i FT-IR Microscopy Systems; 4000–400 cm−1) wird zur Bestimmung der funktionellen Gruppen vorbereiteter Proben verwendet. Röntgenbeugungsmuster (XRD) von Komponenten zur Beurteilung der Kristallstruktur wurden mit dem XRD-Diffraktometer Rigaku.- ZSX Primus 404 erhalten; Strahlungsquelle: Cu Kα [(λ = 1,54056 Å) monochromatischer einfallender Strahl im Bereich von 5° bis 80° mit dem Schrittintervall von 0,02° und einer Rate von 0,05°/s)]. Nach der Debye-Scherrer-Gleichung kann auch die durchschnittliche Größe der Kristallite (D) in den Nanokompositen berechnet werden (Gl. 1)25:

Ein UV-sichtbares Spektrum wurde mit einem Agilent Cary 60-Spektrophotometer aufgezeichnet, um Strukturmerkmale und optische Eigenschaften zu untersuchen (UV-Vis-DRS). Zur Berechnung der Bandlücke (Gleichung 2)26 wurde eine Tauc-Formel verwendet.

Im FE-SEM (UN41219SEM) wurde die Oberflächenmorphologie der Proben unter Vakuumbedingungen von ≥ 1,3 × 10–4 mbar beobachtet. Die Analyse der Reinheit und Elementkartierung der Proben erfolgte mittels energiedispersiver Spektroskopie (EDS). Zusätzlich wurde ein bei 200 kV betriebenes Transmissionselektronenmikroskop (TEM) verwendet, um die Morphologie der Proben zu beobachten. Oberfläche, Volumen und Verteilungsporengröße des Katalysators wurden bei 77 K mit einem Quantachrome Autosorb-Analysegerät bestimmt. Die Katalysatoren wurden zunächst 12 Stunden lang in situ bei 200 °C unter Vakuum entgast. Zur Bestimmung linearer Beziehungen zwischen Oberflächen wurde das Brunauer-Emmet-Teller-Verfahren (BET) verwendet.

Der im Labor entwickelte Versuchsaufbau besteht aus mehreren Komponenten, darunter eine Einheit zur Vorbereitung des Einlassstroms, eine Ozonisierungseinheit, eine Temperatur- und RH-Kontrolleinheit, eine Injektionseinheit für Schadstoffe und Wasserstoffperoxid sowie eine Reaktionseinheit mit zwei Hauptteilen : ein Ozonisierungsprozessteil und ein photokatalytischer Prozessreaktor mit vertikalen zylindrischen Wänden. Die aktive Fläche des photokatalytischen Standorts betrug 122,46 cm2, die Probenahme- und Reinigungseinheit betrug insgesamt 221 cm3 (Abb. 1). Für alle Durchläufe integrierter Prozesse wurden kontinuierliche Systeme eingesetzt.

Setup-Diagramm.

Eine Pumpe (Modell: A-Q881, 8 W) sorgte für den Einlassstrom. Die verwendete Pumpe konnte unterschiedliche Durchflussraten liefern und die Eingangsströme wurden durch den Durchflussmesser angepasst. Um Feuchtigkeit und möglicherweise organische Schadstoffe im Einlassluftstrom zu entfernen, wurde der Strömungsstrom mit einem Aktivkohlefilter und einer Kieselgelsäule behandelt. Durch den Einsatz eines Ozongenerators (O180F/DST, Kanada) wird Ozongas erzeugt. Durch Anpassen der Rate des zugeführten Sauerstoffs wurde die Ozonkonzentration angepasst. Rotameter kontrollierten den Einlassluftstrom und den Ozonstrom. Die Ozonkonzentration wurde durch Jodometrie gemessen27. Ein mit einem Thermoelement und einem Thermostat ausgestatteter Impinger (SKC) lieferte Temperatur und relative Luftfeuchtigkeit in der Temperatur- und Luftfeuchtigkeitsregeleinheit. Zur Injektion von Toluol, EB und H2O2 wurden zwei Pumpen (Avideh Co.) verwendet. Der Reaktor im photokatalytischen Teil enthält konzentrisch neben einem Quarzrohr eine 12-W-UV-Lampe, die maximales Licht bei 385 nm emittiert. Als Photokatalysator wurde BiOI@MOF/Z mit einer Beladung von 1 mg cm−2 auf die Innenfläche des Quarzrohrs aufgetragen. Zur Entfernung von Restozon wurde ein Behälter mit Kaliumjodid (KI) verwendet. Vor Beginn des Prozesses wurden Proben in Injektionszellen entnommen, um die Konzentration von Toluol und Ethylbenzol zu bestimmen. Der Abbauprozess beginnt mit Ozon und H2O2 und gelangt dann über Schadstoffe und den Ozoneinlass zur photokatalytischen Einheit, wo der Abbauprozess abgeschlossen wird. Zusätzlich wurde eine Auslassstromprobe nach Oxidationsreaktionen analysiert. Um die Auswirkung der Betriebsparameter zu bestimmen, Durchflussrate von 0,1 bis 3 L-min-1, Ozongaskonzentration von 0,1 bis 0,5 mg min-1, HP-Konzentration von 50 bis 200 ppm, RH von 15 bis 55 % und Anfangskonzentration von Schadstoffe von 50 bis 250 ppmv wurden berücksichtigt.

Die Toluol- und Ethylbenzolkonzentration (ppmv) sowohl am Einlass (C0) als auch am Auslass (Ct) des Reaktors wurde basierend auf dem NIOSH 1501-Standard gemessen. Die Proben wurden mit Aktivkohleröhrchen (SKC) gesammelt. Dann wurden Toluol und Ethylbenzol mit 1 ml Schwefelkohlenstoff (CS2) im Ultraschallbad aus der Aktivkohle extrahiert und mittels Gaschromatographie (GC-FID) gemessen (Agilent 7890A GC-System; HP-5-Säule; 30 m × 0,320 mm × 0,25 µm). , American Agilent Company). Die Schritte wurden dreimal wiederholt und die durchschnittliche Effizienz wird angegeben. Die Effizienz der Entfernung von Toluol und Ethylbenzol wurde nach (Gleichung 3)28 berechnet.

Dabei sind C0 und Ct die Konzentrationen von Toluol und Ethylbenzol am Einlass bzw. Auslass.

Zur Untersuchung des Zwischenzerfalls wurden Gaschromatographie (GC-Agilent 7890A, Kalifornien, The Unite State) und Massenspektrometrie (MS-Agilent 5975C) eingesetzt. Die DB-5MS-Säule wurde mit hochreinem (99,99 %) Helium mit einer Flussrate von 1,0 ml/min (30 m, 0,25 mm, 0,5 lm Filmdicke) gefüllt. Als Grundierung wurde eine Säulentemperatur von 35 °C für 1 Minute festgelegt, auf 300 °C bei 7,0 °C min−1 erhöht und 1 Minute lang gehalten. Eine Probe von 10 µL wurde injiziert und für den Injektor und den Detektor wurden 280 °C eingestellt. Im Optimum des Prozesses wurden Berechnungen der theoretischen Mineralisierungsrate von Toluol und Ethylbenzol in (Gleichungen 4–7)29 gezeigt.

Dabei sind CCO2, Einlass und CCO2, Auslass die CO2-Einlass- und Auslasskonzentrationen und m entspricht der Anzahl der Kohlenstoffatome im VOC-Molekül (Toluol = 7, Ethylbenzol = 8). Auch der CO2-Ausstoß wurde im Auslass mit dem deutschen Kohlendioxidmessgerät Testo 535 gemessen. Ein tragbarer CO-Detektor (CO-Meter Modell CO 50, Kimo Instruments, Inc. Kanada) wurde ebenfalls zur Messung der CO-Konzentrationen verwendet30. Die Stabilität des Prozesses bei der Schadstoffentfernung wurde für 7 Durchläufe bewertet. Die Konzentration des Restozons bei der Auslassmessung mit der iodometrischen Methode27. Basierend auf Gleichung (Gleichung 5) wurden synergistische Effekte (SF) zwischen Mechanismen berechnet31.

Die Effizienz des Verfahrens bei der gleichzeitigen Entfernung von Toluol und Ethylbenzol unter optimalen Bedingungen wurde untersucht. In dieser Phase wurde die Wirkung von reinem Sauerstoff, Stickstoffgasen und atmosphärischem Gas als Schadstoffträger untersucht.

Die XRD-Muster wurden an den in (Abb. 2) dargestellten vorbereiteten Proben durchgeführt.

BiOI-, MOF-, Zeolith-, BiOI@MOF- und BiOI@MOF/Z-XRD-Muster.

Fünf Hauptpeaks bei (2θ = 12,3°, 25,5°, 28,8°, 31,2° und 43,2°), die sich im in Abb. 2 a gezeigten XRD-Muster von BiOI befinden, entsprechen jeweils den Ebenen (001), (002), (124), (012) und (114). Aus dem XRD-Muster geht klar hervor, dass BiOI zur tetragonalen Phase gehört, mit Gitterparametern von a = b 3,994 und c = 9,149, was in guter Übereinstimmung mit der Standardkarte (JCPDF Nr. 10-0445) steht. Anhand der starken und scharfen Peaks ist ersichtlich, dass die so hergestellten Produkte einen hohen Grad an Kristallinität aufweisen. Laut Liao und Mitarbeitern lieferte die XRD-Analyse ähnliche Ergebnisse32. Das Röntgenbeugungsmuster von BiOI@MOF (Abb. 2b) weist fünf charakteristische Beugungspeaks auf, für NH2-MIL125(Ti) wurde jedoch kein charakteristischer Beugungspeak beobachtet. Daher kann BiOI@MOF eine geringe Zusammensetzung und Dispersion aufweisen. Die XRD-Ergebnisse von Du et al. Studie waren ähnlich33. Basierend auf dem XRD-Muster (Abb. 2c) wurden MOF-Kristalle gebildet, was mit simulierten XRD-Mustern übereinstimmt. NH2-MIL125(Ti)-Peaks befanden sich bei 6,99°, 9,7°, 12,2°, 17,2°, 18,5° und 19,7°, was mit den charakteristischen MIL-125(Ti)-Peaks (013), (113), ( 215), (324), (211) und (024). NH2-MIL125(Ti) zeigte kaum Einfluss auf seine Struktur, wenn Aminogruppen vorhanden waren. Wie aus dem XRD-Muster hervorgeht, lässt sich die orthorhombische Phase gut auf die Gitterparameter a = 15,03 Å, b = 6,2 Å und c = 19,15 Å indizieren. Ähnliche Ergebnisse wurden von Zhang et al. berichtet. studieren34. Das Zeolith-XRD-Muster (Abb. 2d) (JCPDS:43-0168) zeigt sechs Hauptpeaks bei 2θ = 21,7°, 26,5°, 28,1°, 31°, 50,1° und 60,1°, die dem (112) zugeordnet wurden, ( 200), (211), (210), (312) bzw. (150) Ebenen. In einer Studie von Shoja Razavi und Mitarbeitern wurden ähnliche XRD-Muster berichtet35. Hier ist ein XRD-Muster von BiOI@MOF/Z, dargestellt in (Abb. 2e). Einige der in den Grundstrukturen vorhandenen Indexpeaks wurden in die Hauptstrukturpeaks einbezogen. Es wurden Spitzenintensitäten beobachtet. Basierend auf (Gleichung 1) betragen die Kristallgrößen von BiOI, MOF, BiOI@MOF, Zeolith und BiOI@MOF/Z 24, 48, 27,5, 16,5 bzw. 22,6 nm.

FTIR-Spektren der vorbereiteten Proben sind in (Abb. 3) dargestellt.

FTIR-Spektrum von BiOI, MOF, Zeolith, BiOI@MOF und BiOI@MOF/Z.

BiOI weist fünf Peaks bei 571,23, 1300,904, 1382,38, 1627,08 und 3529,46 cm−1 auf (Abb. 3a). Der Peak bei 571,23 cm−1 entspricht der symmetrischen Schwingung der Bi-O-Bindung vom Typ A2u. Bei 1300 bis 1700 cm-1 wird eine starke Adsorption zusammen mit einem großen Peak bei 3175 bis 3470 cm-1 aufgrund von Biege- und Zugschwingungen des Materials beobachtet. Laut Han et al. In einer Studie wird ein breiter Peak bei 3400 cm-1 durch O-H-Schwingungen des gebundenen Wassermoleküls verursacht, während ein scharfer Peak bei 530 cm-1 durch Bi-O-Streckung verursacht wird22. NH2-MIL125(Ti) (Abb. 3b) weist mehrere Peaks im Bereich von 500–1500 cm−1 auf, die typisch für organische Verbindungen sind. C–N-Amine haben eine charakteristische Zugfestigkeit von 1255 cm–1, während die N–H-Biegeschwingung eine charakteristische Zugfestigkeit von 1622 cm–1 aufweist. Es gibt zwei offensichtliche Peaks bei 1535 und 1433 cm−1, die Carboxylatbindungen entsprechen. Darüber hinaus wird der Peak um 450 cm−1 auf die typische Streckschwingung von Ti-O-Ti zurückgeführt. Schwingungen primärer Amine zeigten ebenfalls einen breiten Peak bei 4000 cm−1, sowohl symmetrisch als auch asymmetrisch. Zwischen 1600 und 3400 cm−1 ist es nicht möglich, signifikante Schwingungsbanden zu erkennen, die auf die -COOH-Gruppe im ursprünglichen Molekül hinweisen. Ähnliche Ergebnisse wurden von Zhao et al. berichtet. Studie. Laut dieser Studie traten die Hauptpeaks bei 773, 1258, 1385, 1539, 1662, 2524, 3059, 3348, 3450 cm−136 auf. Ein FT-IR-Spektrum für BiOI@MOF (Abb. 3c) wird von sechs Hauptpeaks bei 565, 807, 1313, 1382, 1624 und 3464 cm−1 dominiert. –CH3-Banden, C-H-Banden und C-H-Streckung repräsentieren jeweils Alkylhalogenide, Aminosäuren, N-O-Nitroverbindungen und C-H-Streckung. Han und Mitarbeitern zufolge wurden ähnliche Ergebnisse gemeldet, die die Bildung von BiOI@MOF-Heteroübergängen weiter bestätigten22. BiOI@MOF/Z-FTIR-Spektren (Abb. 3d) zeigen ähnliche Peaks wie BiOI@MOF. Bei 550, 1383 und 3450 cm−1 traten drei Hauptpeaks auf. Die Bi-O-Bindung vom Typ A2u und die Spannung zwischen Si-Al-O verursachen den Peak bei 550 cm−1. Aufgrund der Adsorption freier Wassermoleküle an der Oberfläche des Materials wird der Peak bei 1383 cm−1 der Carboxylatgruppe zugeschrieben, während der Peak bei 3450 cm−1 der Biegeschwingung (–OH) zugeschrieben wird. Gemäß (Abb. 3e) sind die Peaks des FT-IR-Spektrums auf die Spannung zwischen Si und Al im Zeolith zurückzuführen. Zeolithrahmen haben eine symmetrische Spannung im Bereich von 700–900 cm−1. Die Asymmetrie des Zeolithgerüsts erzeugt den Peak bei 1017 cm−1, die NH4+-Funktionsgruppe erzeugt den Peak bei 1081 cm−1, während die -OH-Gruppe der Wassermoleküle den Peak bei 3470 cm−1 erzeugt.

FESEM-Bilder von Proben finden Sie in (Abb. 4).

SEM-Bilder von (a) BiOI, (b) MOF, (c) BiOI@MOF, (d) BiOI-MOF/Z und TEM-Bild von BiOI-MOF/Z.

Das vorbereitete BiOI weist eine hierarchische Mikromiller-Morphologie auf (Abb. 4a). BiOI hat eine stäbchenförmige Struktur, wie von He et al.37 berichtet. Für das synthetisierte NH2-MIL125(Ti) wurde eine dünne scheibenartige Form beobachtet (Abb. 4b). Ähnliche FESEM-Ergebnisse wurden von Kim et al. berichtet. studieren38. In BiOI@MOF ist ein Stab dargestellt, an dessen Stiel feine Partikel haften (Abb. 4c). Laut Du et al. ähnelt die BiOI@MOF-Morphologie der in ihrer Studie beschriebenen Morphologie39. Die Morphologie des BiOI@MOF/Z ist in Abb. 4d zu sehen. Das Bild zeigt, dass der Katalysator eine asymmetrische Struktur aufweist, ähnlich der natürlichen Struktur von Zeolithen. Abbildung S1 zeigt die EDS-Karte der oben synthetisierten Strukturen. Anhand dieser Bilder lässt sich erkennen, dass sich die wesentlichen Strukturelemente innerhalb der Verbundwerkstoffe befinden. Katalysatoren enthalten gleichmäßige Verteilungen dieser Elemente. Das BiOI@MOF/Z-TEM-Bild ist in Abb. 4e dargestellt. Dieses TEM-Bild zeigt deutlich, dass das MOF/Zeolith-Komposit erfolgreich auf der BiOI-Oberfläche verteilt wurde.

Die Adsorptions-Desorptions-Isothermen von BiOI@MOF/Z und N2 sind in Abb. 5 dargestellt. Für die Probe wurden Typ-I-Isothermen ohne Hysterese bei 77 K beobachtet. Zur Berechnung der Porengröße wurde die Barrett-Joyner-Halenda-Methode (BJH) verwendet Verteilungsdiagramm für BiOI@MOF/Z.

Adsorptions-/Desorptionspilot von BiOI@MOF/Z.

Basierend auf Abb. 5 steigen die Adsorptionsraten mit steigendem Relativdruck, während die Desorptionsraten mit sinkendem Relativdruck abnehmen. Hysteresetyp IV und Modell H3 können anhand der geschwungenen Form bestimmt werden. Bei der Typ-III-Hysterese gibt es eingeschnittene Hohlräume und nichtharte Hohlräume. Der Zugfestigkeitseffekt entsteht durch die steile Steigung des H3-Hysterese-Abstoßungszweigs. Gemäß der N2-Adsorptions-Desorptions-Isotherme und Barrett-Joyner-Halenda (BJH) betrugen die BET-Oberfläche und das Porenvolumen des Vorläufers 947,85 m2 g−1 bzw. 16,27 cm3 g−1.

Abbildung 6 zeigt die UV-Vis-Spektren von BiOI, MOF, BiOI@MOF und BiOI@MOF/Z. Die Bandkanten betragen 625, 505, 695 und 680 nm für BiOI, MOF, BiOI@MOF bzw. BiOI@MOF/Z.

UV-Vis-Spektren von BiOI, MOF, BiOI@MOF und BiOI@MOF/Z.

In Abb. S2 ist ein Lückenband dargestellt. Es wurde festgestellt, dass BiOI@MOF/Z mehr sichtbares Licht absorbiert, was sich auf die Produktion von Elektron-Loch-Paaren auswirkt.

Die Prozessleistung wurde durch die Untersuchung von 0,1, 0,5, 1, 2 und 3 l-min−1 Einlassluftstrom getestet. Für die oben genannten Ströme betragen die Verweilzeiten je nach Reaktorvolumen 101,95, 20,3, 10,19, 5,09 bzw. 3,39 s. Der Strömungseffekt auf den Abbau von Toluol und Ethylbenzol ist in (Abb. 7a) dargestellt. Der Schadstoffabbau wurde beim niedrigsten Durchfluss (0,1 Lm−1) erreicht. Mit zunehmendem Durchfluss bleibt weniger Zeit für chemische Reaktionen zwischen Schadstoffen und Oxidationsmitteln wie freien Radikalen, Ozon und aktiven Sauerstoffspezies. Ein ähnliches Ergebnis wurde in der Studie von Sangkhun und Kollegen gefunden. In dieser Studie wurde festgestellt, dass eine Flussrate von 20 ml-min-1 optimal für den BTEX-Abbau ist40.

Prozessparameter, die den Abbau von Toluol und Ethylbenzol beeinflussen. (a) Luftstrom (0,1–3 l/min), (b) O3-Konzentration (0,1–0,5 mg/min), (c) HP-Konzentration (50–200 ppm), (d) relative Luftfeuchtigkeit (15–55). %), (e) Schadstoffkonzentration (50–250 ppmv).

Konzentrationen von 0,1, 0,2, 0,3, 0,4 und 0,5 mg/min-1 Ozongas wurden untersucht, um die Auswirkung dieses Parameters auf die Prozessleistung bei der Entfernung von Toluol und Ethylbenzol zu untersuchen (Abb. 7b). Wenn die Ozonkonzentration von 0,1 auf 0,3 mg/min steigt, steigt die Entfernungseffizienz im Prozess. Die Oxidation von Schadstoffen wird durch einige Faktoren begrenzt, darunter (i) die Beschränkungen des direkten Abbaus durch Ozon und (ii) die Beschränkungen der Zersetzung von Ozon in oxidierende Radikale und somit (iii) die Beschränkungen der Reaktionszeit bei der Oxidation von Schadstoffen . Die Gleichungen (6–14) beschreiben die am Prozess beteiligten Reaktionen41.

Direkte Oxidation:

Indirekte Oxidation

Die katalytische Ozonierung von Toluol über Katalysatoren auf Mn-Basis wurde von Shao et al. untersucht. Studie. Die Ergebnisse zeigten, dass die maximale Entfernung von Toluol bei 1000 ppm42 erreicht wurde.

HP-Konzentrationen von 50, 100, 150 und 200 ppm wurden auf die Effizienz der Entfernung von Toluol und Ethylbenzol getestet (Abb. 7c). Die Ergebnisse zeigten, dass die Prozesseffizienz zunahm, wenn die HP-Konzentrationen von 50 auf 150 ppm stiegen. Es gibt zahlreiche Studien zur Fähigkeit von Wasserstoffperoxid, Hydroxylradikale bereitzustellen. Aktivierungsmittel wie Ozongas und ultraviolettes Licht bewirken, dass HP in Hydroxylradikale zerfällt. Die HP-Konzentrationen müssen optimiert werden, da sie bei höheren Konzentrationen als dem Optimum als Radikalfänger wirken und die Effizienz verringern. In Gl. (15)–(18) werden die Reaktionen des Prozesses gezeigt43.

Die relative Luftfeuchtigkeit (15 ± 3, 25 ± 3, 35 ± 3, 45 ± 3 und 55 ± 3 %) wurde untersucht, um die Auswirkung auf die Prozesseffizienz beim Abbau von Toluol und EB zu bestimmen (Abb. 7D). Wenn die relative Luftfeuchtigkeit von 15 ± 3 auf 45 ± 3 % erhöht wurde, erhöhte sich die Prozessleistung beim Schadstoffabbau, und bei 55 ± 3 % Luftfeuchtigkeit sank die Effizienz. Basierend auf (Gleichung 9) wird RH als Reaktionsstarter in AOPs betrachtet. Während des photokatalytischen Prozesses werden durch H2O Hydroxylradikale gebildet. Daher ist Feuchtigkeit am Reaktionsort unerlässlich. Eine Erhöhung der relativen Luftfeuchtigkeit führt jedoch zu einer Fehlfunktion des Systems. Aufgrund der angesammelten H2O-Moleküle auf der Oberfläche des Katalysators war es nicht möglich, die katalytische Aktivierungsstelle vollständig wiederherzustellen, um O3 zu zersetzen. Außerdem führt eine hohe relative Luftfeuchtigkeit zu einem ungleichmäßigen Eingangsfluss. Hong et al. Untersuchung der katalytischen Ozonierungsleistung beim Toluolabbau. In dieser Studie wurden 45 % der relativen Luftfeuchtigkeit als optimale relative Luftfeuchtigkeit angegeben44.

Die Auswirkung der Anfangskonzentrationen von Toluol und Ethylbenzol auf die Prozesseffizienz wurde bei verschiedenen Konzentrationen (50, 100, 150, 200 und 250 ppmv) untersucht. Als die Konzentration um 50 auf 250 ppmv anstieg, nahm die Prozesseffizienz ab (Abb. 7e). Einige Gründe haben dieses Phänomen verursacht. Da Schadstoffmoleküle mit zunehmender Konzentration eine begrenzte Reaktionszeit haben, ist es weniger wahrscheinlich, dass sie mit Ozon oder freien Radikalen reagieren. (ii) Die Adsorption von Molekülen organischer Materie auf der Oberfläche des Photokatalysators ist weniger stark. Die Abbauprodukte und Zwischenprodukte von Toluol und Ethylbenzol behinderten auch die Adsorption an den reaktiven Stellen des Photokatalysators, wenn sie in hohen Konzentrationen auf den Katalysator aufgetragen wurden. In Jonidi et al. In einer Studie, in der der Abbau von gasförmigem Toluol aus Abluft durch ozonunterstützte Photokatalyse untersucht wurde, zeigten die Ergebnisse, dass die Effizienz des Prozesses bei 50 ppm (niedrigste Konzentration) 87,3 % betrug und bei einer Erhöhung der Toluolkonzentration auf 200 ppm die Effizienz des Prozesses auf 52,6 sank %45.

Darüber hinaus ist dieser Prozess, wenn er unter optimalen Bedingungen läuft, in der Lage, über 95 % der anfänglichen Schadstoffe (50 ppmv) zu entfernen, bei einer Durchflussrate (0,1 l min-1), einer Ozonkonzentration von 0,3 g min-1 und 150 ppm HP-Konzentration und 45 % relative Luftfeuchtigkeit.

Es wurde eine Studie zur Wirksamkeit einzelner, binärer und dreifacher Mechanismen durchgeführt. Photolyse (sichtbares Licht, UV-A und UV-C), Ozonierung, Sorption und Wasserstoffperoxid sind einige der einzelnen Mechanismen. Ein binärer Mechanismus ist eine Kombination aus zwei Mechanismen, und ein Dreifachmechanismus ist eine Kombination aus drei einzelnen Mechanismen. Den Ergebnissen zufolge (Abb. S3) sind die Einzel-, Binär- und Dreifachmechanismen weniger effizient als der photokatalytische Proxon-Prozess. Der synergistische Effekt von Toluol und Ethylbenzol betrug 1,56 bzw. 1,76 (Gleichung 8). Aufgrund des synergistischen Mechanismus ist der photokatalytische Proxon-Prozess in der Lage, Schadstoffe effizienter zu entfernen. Die konventionelle Ozonierung umfasst die Reaktionen in (Gl. 6–14). Gleichung (22) beschreibt den Photolysemechanismus. HP löst an der Reaktionsstelle die Reaktionen (15) bis (18) aus. Bei der Photokatalyse entstehen auch freie Radikale, Elektronenpaarlöcher und Superoxid, die Toluol und Ethylbenzol indirekt oxidieren (Gleichungen 19–23).

Die Stabilität des Prozesses und die Wiederverwendbarkeit des Photokatalysators wurden untersucht (Abb. 8a). Nach siebenmaligem Einsatz des Katalysators liegt die Prozesseffizienz immer noch über 95 %. Long et al. berichteten, dass BiPO4-Katalysatoren in photokatalytischen Systemen zum Abbau von Benzol eine Langzeitstabilität aufweisen.46 Die Stabilität des Prozesses bei der Schadstoffentfernung wurde in 180 Minuten bewertet. Die Ergebnisse (Abb. 8a) zeigten, dass die Prozesseffizienz nach dieser Einsatzzeit des Prozesses stabil war. Wu und Mitarbeiter untersuchten den Abbau von Toluol durch Vakuum-Ultraviolett-Photolyse und Ozonkatalyse. Den Ergebnissen zufolge wies dieses Verfahren eine gute Stabilität bei der Entfernung von Toluol auf. In vier aufeinanderfolgenden Phasen wurde berichtet, dass die Prozesseffizienz nahezu konstant war47. Aufgrund des Prozesses spielen Ozonrückstände eine entscheidende Rolle bei der Bestimmung der direkten Reaktionsgeschwindigkeit zwischen Ozon und Schadstoff, der Geschwindigkeit der Ozonzersetzung in aktive Radikale und letztendlich der Wirksamkeit des Prozesses. Mehr als 95 % des anfänglichen Ozons wurden während des photokatalytischen Proxon-Prozesses verbraucht (Abb. 8b). Huang et al. berichten, dass Ozonrückstände bei Oxidationsprozessen vernachlässigbar sind, was mit früheren Studien übereinstimmt48.

(a) Prozessstabilität und Wiederverwendbarkeit des Katalysators, (b) Restozon in Prozessen (Schadstoffe = 50 ppmv, RH = 45 ± 3, O3 = 0,3 mg min−1, HP = 150 ppm und Q = 0,1 L min− 1).

Untersucht wurde die Prozessleistung bei der gleichzeitigen Entfernung von Schadstoffen unter optimalen Bedingungen. Die Ergebnisse zeigten (Abb. S4a), dass bei der getrennten Entfernung von Schadstoffen die Effizienz des Prozesses bei der Entfernung beider Schadstoffe über 95 % lag, bei gleichzeitiger Anwesenheit von Toluol und Ethylbenzol lag die Effizienz des Prozesses jedoch zwischen 60 und 70 %. der Anfangskonzentration. In einem nicht-thermischen Plasmakatalyseprozess haben Liu et al. Toluol und Styrol gleichzeitig entfernen. Die Ergebnisse zeigten, dass bei Vorhandensein beider Schadstoffe im Reaktor die Effizienz des Prozesses abnimmt und der Ausstoß von Toluol und Styrol aus dem System zunimmt49. Die Wirkung von reinem Sauerstoff, Stickstoffgasen und atmosphärischem Gas als Schadstoffträger im optimalen Zustand untersucht. Die Ergebnisse zeigten, dass sich bei der Verwendung von reinem Sauerstoff, reinem Stickstoff und atmosphärischem Gas die Leistung des Prozesses ändert, und die Ergebnisse zeigten, dass reines Sauerstoffgas die Effizienz des Prozesses bei der Entfernung von Schadstoffen verbessert und Stickstoffgas verringert (Abb. S4b). Chen und Mitarbeiter untersuchen den Einfluss des N2- und O2-Verhältnisses auf den Abbau von 2-Chlorethylethylsulfid. Die Ergebnisse zeigten, wann die Plasmaleistung durch Erhöhung des Verhältnisses von N2 zu O250 abnahm.

CO2 und CO-Produktion wurden im optimalen Zustand gemessen. Produktion von CO2 und CO durch sukzessive Oxidation von Toluol und Ethylbenzol. Die Menge an CO2 und die CO-Emissionen betrugen für Toluol 58,4 bzw. 5,7 ppm und für Ethylbenzol betrug dieser Wert 53,7 bzw. 5,5 ppm. Brunet et al. Untersuchen Sie die Emission von CO2 und CO-Gasen bei der katalytischen Oxidation von Toluol. In dieser Studie wurde CO als Nebenprodukt des Prozesses gemeldet51. Die Nebenprodukte des Toluol- und Ethylbenzolabbaus im photokatalytischen Proxonprozess sind in (Abb. S5) dargestellt und der wahrscheinliche Reaktionsweg ist in Abb. 9 dargestellt. Benzol, Ameisensäure (FA), Essigsäure (AA), Benzyl Alkohol (BA), Benzoaldehyd, p-Kresol, Hydrochinon und Benzoesäure sind die dominierenden Nebenprodukte bei der Oxidation von Toluol durch das Verfahren. Zu den Zwischenverbindungen, die bei der Zersetzung von Ethylbenzol entstehen, gehören Toluol, Benzol, Benzoesäure, Benzylalkohol, Benzoaldehyd, Cyclohexan, Phenol, 2-Methylcrotonaldehyd, Pentan, Hexan und Aceton. Die direkte Oxidation durch Ozonmoleküle und Photolyse sowie die indirekte Oxidation durch freie Radikale und Elektron-Loch-Paare, die während des Prozesses entstehen, sind zwei Hauptmechanismen für den Schadstoffabbau.

Wahrscheinliche Zersetzungswege für Toluol und Ethylbenzol durch photokatalytisches Proxon.

Zur Herstellung des Nanokomposits wurde eine solvothermale Methode angewendet. Wie anhand von XRD-, FT-IR-, FESEM-, TEM-, EDS-Elementkartierungs-, BET- und UV-Vis-Spektren gezeigt wurde, wurde das Nanokomposit gut synthetisiert. Beim photokatalytischen Proxon-Prozess wurden der Luftstrom, die O3-Konzentration, die HP-Konzentration, die relative Luftfeuchtigkeit sowie die anfängliche Toluol- und Ethylbenzol-Konzentration untersucht. Es wurde festgestellt, dass ein Luftstrom von 0,1 l/min, 0,3 mg/min Ozon, 150 ppm HP, 45,3 % relative Luftfeuchtigkeit und 50 ppmv Schadstoffe optimale Betriebsbedingungen darstellen. Unter diesen Bedingungen wurden mehr als 95 % beider Schadstoffe abgebaut. Toluol und Ethylbenzol haben synergistische Wirkungskoeffizienten von 1,56 bzw. 1,76. Bis zu sieben Mal blieb der Wirkungsgrad des Nanokomposits im Hybridprozess über 95 %. Es wurde ein photokatalytischer Proxonprozess untersucht, der 180 Minuten lang stabil ist. Es wurde berichtet, dass die Restozonkonzentrationen im System unbedeutend seien (0,013 mg min−1). Dabei betrugen die Kohlendioxid-Kohlenstoff- und Monoxid-Kohlenstoff-Emissionen 58,4 und 5,7 ppm für Toluol und 53,7 und 5,5 ppm für Ethylbenzol. Am Reaktionsort vorhandene Schadstoffe verringerten die Prozesseffizienz. Die Entfernung von Schadstoffen wurde durch Stickstoffgas gehemmt und durch Sauerstoffgas gefördert. Während des Prozesses der Schadstoffoxidation wurden mehrere organische Zwischenprodukte identifiziert. Basierend auf den Ergebnissen ist der photokatalytische Proxon-Prozess beim Abbau von Toluol und Ethylbenzol als flüchtige organische Verbindungen äußerst effektiv.

Die während der aktuellen Studie generierten und analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Fortgeschrittene Oxidationsprozesse

(3-Aminopropyl)triethoxysilan

Benzol, Toluol, Ethylbenzol, Xylol

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Die Iran University of Medical Sciences hat diese Studie finanziell unterstützt (Fördernummer: 98-2-2-15237) (Ethikkodex: IR.IUMS.REC.1398.681).

Abteilung für Umweltgesundheitstechnik, School of Public Health, Iranische Universität für Medizinische Wissenschaften, Teheran, Iran

Jamal Mehralipour, Ahmad Jonidi Jafari, Mitra Gholami, Ali Esrafili und Majid Kermani

Forschungszentrum für Luftverschmutzung, Iranische Universität für Medizinische Wissenschaften, Teheran, Iran

Jamal Mehralipur

Forschungszentrum für Umweltgesundheitstechnologie, Iranische Universität für Medizinische Wissenschaften, Teheran, Iran

Ahmad Jonidi Jafari, Mitra Gholami, Ali Esrafili und Majid Kermani

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JM: Konzeptualisierung, Methodik, Untersuchung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. AJJ, MG, AE: Untersuchung, Methodik, Schreiben – Rezension und Bearbeitung. MK: Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Betreuung. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Majid Kermani.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Mehralipour, J., Jonidi Jafari, A., Gholami, M. et al. Untersuchung der Leistung des photokatalytischen Proxon-Prozesses beim Abbau von Toluol und Ethylbenzol aus verschmutzter Luft. Sci Rep 13, 4000 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31183-w

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Eingegangen: 22. November 2022

Angenommen: 07. März 2023

Veröffentlicht: 10. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31183-w

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