Nachricht

Nov 13, 2023

Einfluss des Strömungsregimes auf die Zersetzung von verdünntem Methan in einem rotierenden Stickstoff-Gleitlichtbogen

Wissenschaftliche Berichte Band 12,

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 11700 (2022) Diesen Artikel zitieren

1287 Zugriffe

2 Zitate

Details zu den Metriken

Diese Arbeit berichtet über den Betrieb eines RGA-Reaktors (Rotating Gliding Arc) bei hoher Strömungsgeschwindigkeit und den Einfluss von Strömungsregimen auf seine chemische Leistung, was noch nicht viel erforscht ist. Als das Strömungsregime von Übergangsströmung zu turbulenter Strömung (\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)) geändert wurde, wechselte der Betriebsmodus vom Glüh- zum Funkentyp; das durchschnittliche elektrische Feld, die Gastemperatur und die Elektronentemperatur erhöht (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) und \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). Die Energieeffizienz der Zersetzung (\(\eta _E\)) erhöhte sich um den Faktor 3,9 (\(16.1\rightarrow 61.9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)). Die ersten drei dominanten Methanverbrauchsreaktionen (MCR) für beide Strömungsregime wurden durch \(\text {H}\), CH und \(\text {CH}_3\) (Schlüsselspezies) induziert, unterschieden sich jedoch um ihre Beitragswerte. Die MCR-Rate stieg um 80–148 % [induziert durch e und Singulett – \(\text {N}_2\)] und sank um 34–93 % [CH, \(\text {CH}_3\), Triplett —\(\text {N}_2\)], aufgrund von Turbulenzen. Die Elektronenstoßprozesse erzeugten pro 100 eV Eingangsenergie mindestens 50 % mehr Schlüsselspezies und Metastabile, was den Anstieg von \(\eta _E\) bei turbulenter Strömung erklärt. Das Strömungsregime beeinflusst also die Plasmachemie und -eigenschaften durch die Strömungsgeschwindigkeit. Der gemeldete RGA-Reaktor verspricht, die diffusen Kohlenwasserstoffemissionen in großem Maßstab energieeffizient zu mindern, was einige Optimierungen erfordert, um die Umwandlung zu verbessern.

Der Ausstoß von Treibhausgasen verursacht den Klimawandel, einschließlich der globalen Erwärmung, ein unvermeidbares Problem aufgrund der Abhängigkeit von fossilen Brennstoffen1. Methan ist der zweitgrößte Verursacher der globalen Erwärmung und hat seit vorindustrieller Zeit bis zu 0,5 °C beigetragen2. Obwohl \(\text {CO}_2\) den größten Beitrag leistet, ist das globale Erwärmungspotenzial von \(\text {CH}_4\) 80-mal so hoch wie das von \(\text {CO}_2\) in den ersten 20 Jahre nach seiner Veröffentlichung2; und seine Lebensdauer (Jahrzehnt) ist kürzer als \(\text {CO}_2\) (Jahrhundert)3. Aus diesen Gründen wird die Minderung der \(\text {CH}_4\)-Emissionen an ihren Quellen als wichtig erachtet, wodurch die Temperaturen schnell gesenkt werden können (aufgrund der Reaktionszeit von 12 Jahren), um eine vorübergehende Überschreitung der \(\,^\circ) zu verhindern \)C-Höchsttemperatur-Erwärmungsschwelle (das Ziel des Pariser Abkommens3). Weltweit stammen 40 % der \(\text {CH}_4\)-Emissionen aus natürlichen Quellen; die restlichen 60 % stammen aus anthropogenen Aktivitäten4 – die Quellen, die leichter für die Eindämmung von \(\text {CH}_4\)2 geeignet sind. Die Sektoren Energie, Industrie, Landwirtschaft und Abfall sind die Quellen anthropogener Methanemissionen, wobei 50,63 % bzw. 20,61 % der Emissionen aus der Landwirtschaft und dem Abfall stammen4. Vor allem in Entwicklungsländern sind Aktivitäten wie die offene Verbrennung von Biomasse und landwirtschaftlichen Rückständen (Stoppelverbrennung) sowie Deponien einer der Hauptverursacher, die auch Luftverschmutzung verursachen und sich auf die menschliche Gesundheit und die Umwelt auswirken4,5,6,7 – was das hervorhebt Probleme und Chancen durch \(\text {CH}_4\).

Zu den bestehenden Technologien zur Minderung/Zersetzung/Umwandlung von \(\text {CH}_4\) gehören unter anderem die thermo-, foto- und biochemische Umwandlung mit oder ohne Katalysatoren sowie die Kaskadierung dieser Technologien8. In jüngster Zeit gewinnt die Plasmatechnologie, die lediglich Elektrizität als Energiequelle benötigt und die Möglichkeit bietet, den zeitweise überschüssigen Strom aus erneuerbaren Energien9 zu nutzen, zunehmend an Interesse für die Umwandlung von \(\text {CH}_4\)10 und für die Umwandlung von flüchtigem \(\text {CH} _4\) Zerstörung/Abschwächung/Zersetzung6. Plasma ist ein ionisiertes, stromleitendes Gas, das aus Ionen, Elektronen, Radikalen, metastabilen, angeregten und neutralen Teilchen (zusammen als Plasmaspezies bezeichnet) besteht und einzeln mehrere Temperaturen aufweist11. Das Plasma oder die Plasmaspezies werden wie folgt erzeugt: (1) Ein externes elektrisches Feld (E) wird zwischen den Elektroden unter Verwendung einer Stromquelle mit den gewünschten Spezifikationen angelegt und der Raum zwischen den Elektroden wird mit einem zu behandelnden Gas gefüllt; (2) Die zwischen den Elektroden vorhandenen freien Hintergrundelektronen werden aufgrund des angelegten E beschleunigt und kollidieren mit den gasförmigen Neutralteilchen. und (3) basierend auf der während der Kollision ausgetauschten Energie werden die Atome/Moleküle des Gases entweder auf höhere Energieniveaus angeregt oder in neutrale Fragmente/Radikale dissoziiert oder ionisiert, wodurch eine Mischung aus Plasmaarten entsteht; (4) Die kontinuierliche Energiezufuhr und die anhaltende Ionisierung führen zur Erzeugung einer Elektronenlawine, die einen Durchschlag verursacht und einen Lichtbogen zündet. Plasma kann auf zwei Arten verwendet werden:

als Wärmequelle (konventionelle thermische Methode) durch Temperaturen in der Größenordnung von \(10^3{-}10^4\) K, die von den thermischen Plasmen bereitgestellt werden12; In thermischen Plasmen befinden sich die Temperaturen mehrerer Komponenten/Spezies im Gleichgewicht (lokales thermodynamisches Gleichgewicht), wodurch die Gasmasse eine sehr hohe Temperatur erreicht11,13.

als Quelle chemisch aktiver Spezies auch bei Umgebungsbedingungen ohne Erwärmung des Hauptgases, bereitgestellt durch nicht-thermisches Plasma (NTP)13 – bevorzugt für chemische Umwandlungsanwendungen (z. B. \(\text {CH}_4\)-Umwandlung); in NTP die durchschnittliche Energie oder Temperatur der Plasmaspezies, von der bekannt ist, dass sie der Reihenfolge folgt: Elektronentemperatur (\(T_e\)) > Schwingungstemperatur (\(T_V\)) > Rotationstemperatur (\(T_r\)) \(\ ca.\) Ionentemperatur (\(T_i\)) \(\ca.\) schwere neutrale Temperatur (\(T_o\)) \(\ca.\) nahe Raumtemperatur (\(T_{NR}\))8,11 ,13. Das \(T_o\) ist die Gastemperatur (\(T_{gas}\)) des Plasmas.

Was ist das Besondere an NTPs? Chemische Reaktionen sind bei einer gegebenen Temperatur aufgrund der Steigung von \(\Delta G\) begrenzt und benötigen externe Energie als Input, um diese Steigung zu überwinden; zum Beispiel würde \(\text {CH}_4\) \(75\,\hbox {kJ}\cdot \hbox {mol}^{-1}\) verbrauchen/erfordern (\(\ungefähr 0,78\,\ hbox {eV}\cdot \hbox {Molekül}^{-1}\))12,14 vollständig in C und \(2\text {H}_2\) zu dissoziieren. Auf dem thermochemischen Weg ist eine Gleichgewichtstemperatur von \(> 1500\) K für die vollständige Dissoziation von \(\text {CH}_4\) und mindestens 600 K für die Anzeige seiner Dissoziation erforderlich. Daher ist die Dissoziation/Umwandlung von \(\text {CH}_4\) bei Umgebungs-/Raumtemperatur thermodynamisch begrenzt. Bei NTP hingegen können bereits bei Umgebungs-/Raumtemperatur energiereiche Plasmaspezies erzeugt werden, die ausreichen, um den Anstieg zu überwinden und \(\text {CH}_4\) zu dissoziieren – die Spezialität. Zu den verschiedenen Arten von NTP-Quellen15, die für chemische Anwendungen verwendet werden, gehören: Glimm-/stille Entladungen, Koronaentladungen, dielektrische Barrierenentladungen (DBD), Mikrowellenentladungen (MW), Hochfrequenzentladungen (RF) und Gleitbogenentladungen (GADs). GAD ist eine Mischung aus thermischen und nicht-thermischen Plasmen, bekannt als warme Plasmen16,17 und kann hohe \(T_e>1\,\hbox {eV}\) und eine hohe Elektronendichte (\(n_e\)) von \ (10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\) und \(T_{Gas}\) in der Größenordnung von \(10^3\ ,\hbox {K}\)1. Traditionell verfügt GAD über planare divergierende Elektroden, die ein 2D-Plasmavolumen liefern [siehe Abb. 1a], das durch die schlechte Lichtbogen-Gas-Wechselwirkung und die geringen Betriebsdurchflussraten begrenzt ist13,18. Verschiedene Forscher, darunter auch die Autoren, gingen dieses Problem an, indem sie Elektrodenkonfigurationen entwickelten (unter Beibehaltung der divergierenden Natur der Elektroden), die wie in dieser Arbeit ein 3D-Plasmavolumen13, bekannt als RGA, bereitstellen können [siehe Abb. 1b]. Bei RGAs wurde der tangentiale Gaseintritt verwendet, um eine Wirbelströmung zu erzeugen, die den erzeugten Lichtbogen dazu zwingt, sich gleichzeitig zu drehen und zu verlängern, wodurch im Vergleich zum herkömmlichen GAD ein größeres 3D-Plasmareaktionsvolumen erreicht wird. Die Bogenrotation wird auch durch ein externes Magnetfeld19 angetrieben, was den RGA als magnetisch stabilisierten rotierenden Gleitbogen (MRGA)13 bezeichnet.

Schematische Darstellung (a) der Gleitbogenentladung mit planaren divergierenden Elektroden und (b) der rotierenden Gleitbogenentladung dieser Arbeit, die das überstrichene Plasmavolumen zeigt; Ein roter dicker Streifen in der Nähe des kürzesten Abstands zwischen den Elektroden weist auf eine anfängliche Durchschlagsentladung hin. Pfeile zeigen den Eintritt des durch Plasma zu behandelnden Gases. (c) Skizze, die ein typisches Tangentialgeschwindigkeitsprofil (\(V_t\)) in einer Wirbelströmung mit erzwungenem Wirbel (lineares Profil) konstanter Winkelgeschwindigkeit (\(\omega\)) und freiem Wirbel in der Nähe des Wandbereichs zeigt.

Der Typ der Plasmaquelle ist neben vielen anderen einer der Hauptfaktoren, die zur Variabilität der Leistung beitragen, wie z. B. die Energieeffizienz10. Warme Plasmen sorgen bekanntermaßen für einen schnellen Start und eine kurze Übergangszeit20; und liefern 45 % der elektrischen Energie für die endothermen Reaktionen wie bei der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung und sind bis zu 40 % chemisch effizient (Verhältnis der Reaktionsenergie zur verbrauchten Elektrizität)1. Aus diesen Gründen werden RGAs/MRGAs für plasmaunterstützte chemische Prozesse wie die \(\text {CH}_4\)-Umwandlung21 untersucht. Typischerweise wird ein Gasgemisch aus \(\text {CH}_4\) und \(\text {CO}_2\) (wie man es in Biogas sieht) direkt als plasmabildendes Gas verwendet, was als Trockenreformierung von Methan (DRM) bekannt ist. 1,8. Raja et al.12 verwendeten reines \(\text {CH}_4\) als plasmabildendes Gas und untersuchten dessen Umwandlung. In einigen anderen Arbeiten wurde \(\text {CH}_4\) in Inertgasen wie Argon1,22 und Stickstoff9 verdünnt. Das Vorhandensein von \(\text {N}_2\) trägt dazu bei, ein stabiles Plasma9 zu erreichen, und die angeregten Spezies und Metastabilen von \(\text {N}_2\) fördern Berichten zufolge die Umwandlung von \(\text {CH}_4\ )23. Darüber hinaus enthalten die meisten Industrieemissionen erhebliche Mengen an \(\text {N}_2\) (was der Realität nahe genug entspricht), deren Trennung kostspielig ist9. Zhang et al.16 untersuchten die Leistung von MRGA für \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnisse im Bereich von 0,05–1,6 und beobachteten, dass die Umwandlung von \(\text {CH}_4\) nahm mit dem Verhältnis \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) ab, was auf das verringerte \(T_{Gas}\) zurückzuführen ist.

Plasmareaktoren für die Umwandlung kleiner Moleküle einschließlich \(\text {N}_2\) und \(\text {CH}_4\) befinden sich noch im Labormaßstab10. Die Herausforderungen bei der Vergrößerung der Plasmareaktoren, um höhere Durchflussraten zu ermöglichen, werden noch erforscht und angegangen10. Darüber hinaus wird die Hochskalierung von Plasmareaktoren aufgrund der Komplexität zuverlässiger und skalierbarer Modelle von Plasmareaktoren immer noch als weitgehend empirisch und schwierig angesehen10. Um jedoch den wachsenden Bedarf an nachhaltiger Energie und Chemie zu decken, ist es notwendig, die Leistung und das Verhalten bei großen Durchflussraten (\(>>1\,\hbox {LPM}\)) zu untersuchen. Typischerweise werden niedrige Flussraten in der Größenordnung von mLPM in DBD24 oder Corona oder den meisten NTPs verarbeitet; da höhere Gasdurchflussraten für eine energieeffiziente Umwandlung nicht günstig sind8, wahrscheinlich aufgrund von Plasmainstabilitäten20. Unter allen NTP-Quellen, einschließlich warmer Plasmen, eignen sich RGAs gut für die Skalierung für Anwendungen mit hohen Durchflussraten1,16. Die Autoren haben zuvor eine neuartige Elektrodenkonfiguration für RGA entworfen, die die Flexibilität bietet, das Plasmavolumen zu vergrößern, ohne dass die Reaktorgröße erhöht werden muss; und seitdem erforschen sie die Auswirkungen der Gas-Lichtbogen-Wechselwirkung auf das Plasmaverhalten13,18,25. Bevor die Ziele dieser Arbeit vorgestellt werden, wird im nächsten Absatz eine verwandte/relevante kurze Zusammenfassung der Beiträge der Autoren in der Vergangenheit präsentiert.

Die Gas- und Plasmadynamik ist in GAD/RGAs10,13,26 stark gekoppelt. Die starke Lichtbogen-Gas-Kopplung erfordert ein Verständnis des gekoppelten Effekts auf die Eigenschaften des Reaktors. insbesondere die Auswirkung der Gasdurchflussrate, die bekanntermaßen das Strömungsfeld [Reynolds-Zahl (Re)]13,19 und die physikalischen Parameter der Entladung27 verändert. Allerdings werden die Auswirkungen/Auswirkungen von Strömungsregimen oder Re auf Eigenschaften oder chemische Leistung in den vorhandenen Arbeiten nicht vollständig untersucht oder quantifiziert. Eine sehr wenige19,28, charakterisierte Re basierend auf der am Austritt des Injektors berechneten Geschwindigkeit des Gases. Das auf der Austrittsgeschwindigkeit des Injektors basierende Re repräsentiert möglicherweise nicht die Gas-Lichtbogen-Dynamik in der Nähe der Entladung. Tatsächlich nimmt die Flüssigkeitsgeschwindigkeit in einer Wirbelströmung axial nach unten ab13 und ist in turbulenter Strömung sehr unregelmäßig29. Die Autoren gingen in ihrer früheren Arbeit darauf ein, indem sie das Re im Elektrodenbereich basierend auf der durchschnittlichen Tangentialgeschwindigkeit im Elektrodenbereich definierten13. Zur besseren Verdeutlichung wird hier die Grundlage/der Ansatz zur Definition des Re angegeben. In einer gegebenen Axialebene des RGA-Reaktors besteht die Wirbelströmung aus erzwungenem Wirbel und freiem Wirbel (nahe der Wand), wie in Abb. 1c dargestellt. In einem solchen Fall nahm im Bereich des erzwungenen Wirbels die typische Tangentialgeschwindigkeit linear mit dem Abstand von der Rotationsachse zu30 und hatte eine konstante \(\omega\) oder Gasrotationsfrequenz (\(f_{Gas}\)). In der freien Wirbelströmung in der Nähe des den erzwungenen Wirbel umgebenden Wandbereichs bleibt das Impulsmoment erhalten30. Da der freie Wirbel nur sehr nahe an der Wand vorhanden ist, kann er vernachlässigt werden. Das \(\omega\) an einer gegebenen Ebene ist also konstant, woraus der Durchschnitt \(V_t\) für eine gegebene Ebene berechnet werden kann, auf dessen Grundlage Re definiert wurde. Für Anwendungen mit rotierenden Scheiben/Rohren (Rotationsströmungen) haben Shevchuk et al. Re basierend auf der Winkelgeschwindigkeit (\(\omega\))31,32 definiert. In ihrer allerersten Arbeit13 charakterisierten die Autoren die Strömungsdynamik im Bereich zwischen den Elektroden für dimensionslose Zahlen wie (1) Reynolds-Zahl und (2) Wirbelzahl. Sie quantifizierten auch die Winkelgeschwindigkeit (\(\omega\)), \(f_{gas}\) und die Bogenrotationsfrequenz (\(f_{arc}\)). Diese Parameter wurden für unterschiedliche Durchflussraten (5, 25 und 50 SLPM), zwei unterschiedliche „Anzahl tangentialer Eintrittslöcher“ (3 und 12) und auf drei axialen Ebenen zwischen den Elektroden geschätzt. Das Strömungsregime (laminar, übergangsweise und turbulent) im Elektrodenbereich wurde unter Verwendung der Reynolds-Zahl ermittelt, die auf der Grundlage der Tangentialgeschwindigkeit (\(V_t\)) mithilfe der Strömungssimulation definiert wurde. Es wurde auch festgestellt, dass die definierte Reynolds-Zahl einen linearen Zusammenhang mit der Drehung des Bogens hat; Die Bogenrotation (\(f_{arc}\)) und die Gasrotation (\(f_{gas}\)) waren vergleichbar – was das definierte Re bestätigte. Zu Skalierungszwecken berichteten die Autoren auch über die skalierte Geschwindigkeit (Verhältnis der Geschwindigkeit am Ausgang tangentialer Eingänge zur tangentialen Geschwindigkeit an der gewünschten Stelle/Ebene). Die Autoren zeigten außerdem, dass das Gasflussregime im Elektrodenbereich (basierend auf dem definierten Re) die elektrischen, optischen, morphologischen und chemischen Eigenschaften des \(\text {N}_2\)–RGA26 beeinflusst; Insbesondere bei stark turbulenten Strömungen (\(\hbox {Re}\ge 10^{4}\)) erwiesen sich die Wirbel mit der Kolmogorov-Länge als kleiner als der Bogendurchmesser und konnten daher eindringen und die Entladung verzerren/scheren (morphologisch) und erhöht die Wärme- und Massentransportrate des Plasmas in die Umgebung durch turbulente konvektive Mischung (Péclet-Zahl \(>1\)) – was auf eine starke Kopplung von Gas- und Lichtbogendynamik hinweist26; Die Wirbel verursachten auch Wiederzündungsereignisse und räumliche Inhomogenität der Ladungen, die sich auf den E26 auswirkten. Das betroffene E (elektrisch) beeinflusste die Kollisionsprozesse (optisch und chemisch), was schließlich die Plasmaeigenschaften veränderte26.

Diese Arbeit berichtet außerdem über die Auswirkung von Übergangs- (5 SLPM) und hochturbulenten Strömungsregimen (50 SLPM) auf die Zersetzung von verdünntem \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)–RGA ( imitiert diffuse Emissionen) mit einem \(CH_4/\text {N}_2\)-Verhältnis von \(\ungefähr 0,01\) (1 % von \(CH_4\) nach Volumen). Vorhandene Arbeiten in RGAs für die \(\text {CH}_4\)-Konvertierung untersuchten die Durchflussraten von 1–10 LPM1,9,12; das Maximum von 24 LPM wurde, wie bereits erwähnt, von Zhang et al.16 untersucht. Daher wurde eine Strömungsgeschwindigkeit von 50 SLPM für turbulente Strömung mit einem Re in der Größenordnung \(10^4\) gewählt, was in der Literatur noch nicht untersucht wird. Das \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnis von 0,01 wurde aus der Sicht der Grundlagenforschung gewählt, um den Effekt einer hochturbulenten Strömung zu verstehen. Der Effekt der Änderung des Strömungsregimes zwischen Übergangs- und turbulenter Strömung wurde auf das durchschnittlich reduzierte elektrische Feld \(\left( \frac{E}{N}\right)\) und \(T_{Gas}\) und beobachtet die \(\eta _E\) in \(\text {CH}_4\) Umwandlung. Darüber hinaus wurde die Simulation der chemischen Kinetik unter denselben experimentellen Bedingungen durchgeführt, um die dominanten Reaktionen zu verstehen, die am Verbrauch von \(\text {CH}_4\) bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen beteiligt sind.

Abbildung 2a,b zeigt den schematischen bzw. zusammengebauten Aufbau des RGA-Reaktors mit Angabe der Funktionsteile mit den Nummern 1 bis 7. Die Reaktorwand bestand aus einem Quarzzylinder mit einem Innendurchmesser (D) von 40 mm und einer Höhe von 80 mm. Der Quarzreaktor war an beiden Enden durch Stahlflansche verschlossen, und in den oberen und unteren Stahlflanschen waren jeweils ein 5-mm-Gaseinlass und -auslass vorgesehen. Die Elektrodenkonfiguration bestand aus flachen und geneigten Aluminiumringen, die im Inneren des Quarzzylinders untergebracht waren, wodurch ein minimaler und ein maximaler Spalt zwischen den Elektroden entstand, der als \(\delta\) (3 mm) und \(\Delta\) (14 mm) bezeichnet wird. , jeweils. Der Durchmesser des flachen Rings und die projizierte horizontale Länge des geneigten Rings betrugen jeweils 30 mm. Diese Anordnung erleichtert die einfache Auswahl (1) der axialen Position der Elektroden und (2) des Elektrodenabstands zwischen den Elektroden durch Variieren der axialen Position einer der Elektroden. Das dem Haupteinlass zugeführte Gas gelangte durch drei tangentiale Eintrittslöcher mit 1,6 mm Durchmesser in der Wirbelscheibe in den Quarzreaktor [siehe Abb. 2c] und erzeugte einen Gaswirbel oder eine Wirbelströmung. Als der Durchschlag E zwischen Flach-/Hochspannungs- und Schräg-/Masseelektroden erreicht wurde, kam es zu einer Entladung in der Nähe von \(\delta\). Unter dem Einfluss des Gaswirbels begann der gezündete Lichtbogen zu rotieren. Der rotierende Lichtbogen verlängerte sich während der ersten Hälfte seiner Rotation und zog sich dann während der zweiten Hälfte zusammen, wodurch ein 3D-Plasmavolumen entstand [siehe Abb. 2d].

Schema (a) und zusammengebauter Aufbau (b) des RGA-Reaktors mit den nummerierten Komponenten: 1 – Gaseinlass, 2 – Wirbelscheibe, 3 – Quarzreaktor, 4 – Gasauslass, 5 – Stahlflansche, 6 – Hochspannungselektrode und 7 – Erdungselektrode; (c) Wirbelscheibe mit drei tangentialen Gaseintrittslöchern (Anzahl der Löcher, \(\hbox {NH} = 3\)); (d) Momentaufnahme eines rotierenden Lichtbogens, der ein überstrichenes Plasmavolumen bildet (1 % \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)).

Ziel dieser Arbeit ist es, die Auswirkung des Strömungsregimes auf die Eigenschaften und Leistung der Umwandlung von verdünntem Methan in Stickstoff-RGA zu untersuchen. Das Re, das das Strömungsregime angibt, wurde von den Autoren in ihrer früheren Arbeit für den Bereich zwischen den Elektroden als definiert13,

wobei \(V_t\) die durchschnittliche flächengewichtete Tangentialgeschwindigkeit in \(\hbox {m}\cdot \hbox {s}^{-1}\) im Bereich zwischen den Elektroden ist, \(\nu\) ist die kinematische Viskosität in \(\hbox {m}^{2}\cdot \hbox {s}^{-1}\) bei Umgebungsbedingungen des Speisegases. Basierend auf dieser Definition haben die Autoren in ihren früheren Arbeiten13,18,25,26 die Flussregime der Flussraten für Argon, Stickstoff und Sauerstoff kalibriert und festgelegt. Die Kalibrierung von Re für eine Durchflussrate eines beliebigen Gases kann mithilfe des von den Autoren13 festgelegten Verfahrens wie folgt erhalten werden: (1) Erhalten Sie \(f_{arc}\) durch visuelle Beobachtung mit einer Hochgeschwindigkeitskamera (HSC) oder durch Anwendung von FFT auf Entladespannung (V); (2) Erhalten Sie \(V_t\) mithilfe der linearen Beziehung zwischen \(f_{arc}\) und \(f_{gas}\), die für dieses RGA beobachtet und von den Autoren in ihrer früheren Arbeit13 berichtet wurde, nämlich:

(3) füge \(V_t\) in Gleichung ein. (1) und berechnen Sie Re.

Die Autoren bestätigten, dass Gl. (2) ist anwendbar, um Re mithilfe eines Mehrmethodenansatzes einschließlich Kaltflusssimulation zu erhalten, und wurde in ihrer früheren Arbeit beschrieben13. Basierend auf diesen Schritten wurden die Übergangs- und Turbulenzströmungsregime für 5 bzw. 50 SLPM beobachtet, die als Strömungsgeschwindigkeiten dieser Studie ausgewählt wurden. Die der laminaren Strömung entsprechenden Strömungsgeschwindigkeiten (\(< 5\,\hbox {SLPM}\)) verursachten eine schlechte Rotation und wurden daher ignoriert, wie die Autoren in ihren früheren Arbeiten gesehen und berichtet haben13,25. Der berechnete Re wird im Abschnitt „Einfluss von Strömungsregimen auf Plasmaeigenschaften (durchschnittliche Schätzungen)“ diskutiert.

Ein Gasgemisch aus \(\text {CH}_4\) (1 %) und \(\text {N}_2\) wurde in einer Flasche von M/s Chemix Specialty Gases and Equipment geliefert und die Methankonzentration betrug geprüft und zertifiziert mit einer Genauigkeit von \(\pm 1\%\). Aus folgenden Gründen wurde eine \(\text {CH}_4\)-Konzentration von 1 % (\(\text {CH}_4/\text {N}_2\) Verhältnis von 0,01) nach Volumen gewählt:

Es wird berichtet, dass Deponiegas in der Nachbehandlungsphase eine \(\text {CH}_4\)-Konzentration \(< 3\,\%\) aufweist und die Hauptbestandteile \(\text {CH}_4\) hat \(N_2\) (wenn direkt gepumpt)6.

Es ist akzeptabel, eine hohe Verdünnung für wissenschaftliche Arbeiten wie diese Arbeit zu verwenden, die sich auf die Untersuchung der Auswirkung des Strömungsregimes auf die \(\text {CH}_4\)-Umwandlung konzentrierten; Kong et al.33 untersuchten die Wirkung von hohem Druck allein auf die Schichtstruktur, die die Entladung umgibt, in einem \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–GAD, bei einer sehr hohen Verdünnung 0,1 Vol.-%.

Das niedrigste in der Literatur untersuchte \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnis beträgt 0,05 von Zhang et al.16; Zhang berichtete, dass die Methanumwandlung mit dem Verhältnis \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) im Bereich von 0,05–0,6 abnahm; und es wurde eine leichte Verbesserung von nur \(>0,6\) beobachtet, was für das Ziel dieser Arbeit viel höher ist; Daher wollten die Autoren ein Verhältnis unter 0,05 untersuchen.

Abbildung 3a zeigt eine schematische Darstellung des experimentellen/diagnostischen Aufbaus. Das Gasgemisch wurde der RGA mit den gewünschten Betriebsdurchflussraten zugeführt, die von einem Massendurchflussregler gesteuert wurden. Sobald das Gas dem RGA zugeführt wurde, wurde das Plasma eingeschaltet. Der Spannungspegel im Netzteil wurde für beide Durchflussmengen konstant eingestellt. Typischerweise wurde die Datenerfassung nach 5–6 Minuten Betrieb durchgeführt, einschließlich der Online-Gasprobenahme zur Analyse der Produktgaszusammensetzung, die im Abschnitt „Methodik-Experimente“ detailliert beschrieben wird. Die Laufzeit wurde festgelegt, nachdem vor Beginn der Datenerfassung zunächst überprüft wurde, dass die Zusammensetzung der Produkte stabilisiert war. Vor jedem Versuchsdurchgang wurde der Reaktor und die Rohrleitungen mit Argon gespült und sichergestellt, dass alle Spuren des vorherigen Experiments entfernt wurden, was durch keine Gasspitzen in der Gaschromatographie (GC) sichergestellt wurde. Der RGA wurde auch einmal mehr als 30 Minuten lang mit 5 LPM betrieben; Die gleichmäßige Rotation und die nahezu konstante Leistungsaufnahme der Entladung (P) deuteten auf einen stabilen Betrieb des RGA hin. Es wurde eine sehr geringe Rußablagerung beobachtet, da die Verdünnung sehr hoch ist und ein Großteil des Rußes aufgrund des Reaktordesigns und der Elektrodenkonfiguration, insbesondere bei 50 SLPM, ausgeschwemmt würde. Jede Versuchsbedingung wurde mindestens dreimal wiederholt und die Beobachtungen wurden auf Reproduzierbarkeit überprüft.

(a) Schematische Darstellung des experimentellen/diagnostischen Aufbaus; Alle Maßangaben sind in mm. (b) Schematischer Ablauf von Diagnose-/Simulationstools zu den Analyseparametern.

Abbildung 3b zeigt das Schema, das die Diagnose-/Simulationstools beschreibt, die zur Bestimmung von Parametern/Beobachtungen verwendet werden. Der Effekt des Strömungsregimes wurde erfasst, indem die Änderung des Durchschnittswerts der repräsentativen Parameter des Plasmas bestimmt wurde, nämlich \(T_{gas}\), \(T_e\) und \(\frac{E}{N} \); und die Leistungsparameter wie \(\text {CH}_4\) Umwandlung und \(\eta _E\) durch Bestimmung der Produktgaszusammensetzung. Diese Parameter wurden mithilfe von Diagnosewerkzeugen wie HSC, optischer Emissionsspektroskopie (OES), Spannungs-Strom-Sonden (\(V{-}I\)) und GC bestimmt, wie in Abb. 3a dargestellt. Die verwendeten Gerätespezifikationen sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Elektrische Sonden und ein Oszilloskop wurden verwendet, um \(V{-}I\)-Wellenformen zu erfassen, die für die Dauer T gemessen wurden. Das in W ausgedrückte P für einen Betriebszustand wurde mit dem Ausdruck18 berechnet

Die V-Wellenform wurde auch zur Berechnung von \(f_{arc}\) in Hz verwendet, indem FFT auf V angewendet wurde, wie von den Autoren in ihrer früheren Arbeit13 beschrieben. Darüber hinaus wurden unter Verwendung von \(f_{arc}\) Re und \(f_{gas}\) aufgrund ihrer linearen Beziehung erhalten, die von den Autoren in ihrer vorherigen Arbeit13 gezeigt wurde, wie in Gl. (2).

Das sichtbare Emissionsspektrum des RGA wurde mit einem absolut kalibrierten OES und einer Glasfaser erfasst (siehe Tabelle 1). Die vom Kollimator unterstützte Glasfaser wurde so positioniert, dass sie das Licht an einer beliebigen Stelle im Plasmabereich erfasste, dessen Position sich aufgrund seiner Rotation ständig änderte. Die Erfassungszeit wurde auf 0,5 s eingestellt, um sicherzustellen, dass das erfasste Spektrum die durchschnittlichen Emissionseigenschaften von RGA darstellt. Das \(C_2\) Swan-Band zwischen 480 und 520 nm wurde mit dem SPECAIR-Tool34,35 angepasst, um \(T_r\) gemäß der am häufigsten praktizierten Technik16,36,37 zu erhalten. Das erhaltene \(T_r\) wurde als \(T_{Gas}\) angesehen, da es in Atmosphärendruckplasmen wie RGAs26,36 zu erwartendes Gleichgewicht gibt.

Mit dem HSC aufgenommene Bogenbilder wurden verwendet, um die Entladungslänge (\(l_d\)) des RGA zu ermitteln. Der Arbeitsabstand zwischen Kamera und Objekt wurde auf 150 mm eingestellt, wodurch eine Auflösung von \(0,09\,\hbox {mm}\cdot \hbox {Pixel}^{-1}\) erreicht wurde. Die Bilderfassungsrate wurde auf 16–19 kHz eingestellt und optimiert, um die gesamte Entladungszone für den Arbeitsabstand von 150 mm abzudecken, dem Minimum, das das verwendete Festbrennweitenobjektiv bietet. Bilder für die \(l_d\)-Messung wurden bei einer Belichtung von \(10\,\upmu \hbox {s}\) aufgenommen. \(l_d\) ist die projizierte Bogenlänge, die mithilfe der Regionprops-Technik gemessen wurde und von den Autoren in ihrer vorherigen Arbeit38 einschließlich der Erfassungseinstellungen angegeben wurde. Angesichts der Komplexität der Messung der 3D-Länge gilt die Verwendung der projizierten Länge zur Analyse und Schätzung abgeleiteter Parameter als akzeptierte Praxis19,27,38,39.

Der Durchschnitt \(\frac{E}{N}\) wurde mithilfe der folgenden Schritte geschätzt, der von den Autoren früher18 und von Kong et al.27 verwendeten Methodik: (1) Erfassen der elektrischen Signale und Hochgeschwindigkeitsbilder synchronisiert; (2) Berechnen Sie den „\(l_d\)“ der Entladung in jedem mit dem HSC erfassten Bildrahmen; (3) Schätzen Sie den \(V_{RMS}\), der jedem Bildrahmen entspricht; Die V-Daten, die der Zeitdauer zwischen Start und Stopp der HSC-Belichtung in jedem Bild entsprechen, wurden zur Berechnung von \(V_{RMS}\) verwendet. (4) Passen Sie eine lineare Funktion an \(l_d\) vs. \(V_{RMS}\) an, um den Durchschnitt E zu erhalten, der die Steigung der linearen Anpassung darstellt. (5) Ermitteln Sie \(T_{Gas}\) mithilfe des OES und berechnen Sie die Anzahldichte neutraler Teilchen in ihrem Grundzustand (N); (6) Nehmen Sie das Verhältnis der durchschnittlichen E und N.

Die gasförmigen Produkte wurden mit dem GC (M/s Mayura Analytical) analysiert. Probenahmeverfahren Das Produkt am Auslass des RGA in gasförmiger Form wurde in zwei Teile geteilt; Eine davon wurde zur Quantifizierung durch den Ruß-/Partikelsammler in die 1-ml-Probenahmeschleife eines Online-GC eingespeist; der andere wurde entlüftet. Das Gas in der Probenahmeschleife am Ende der Betriebszeit (5–6 Minuten) wurde durch den GC analysiert. Quantifizierungsverfahren Der Wärmeleitfähigkeitsdetektor (TCD) wurde zur Quantifizierung von \(\text {H}_2\) und \(\text {N}_2\) verwendet, und ein Flammenionisationsdetektor (FID) wurde zur Quantifizierung von Kohlenwasserstoffen wie \ verwendet. (\text {CH}_4\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\) und \(\text { C}_2\text{H}_6\). Die Temperatur des Auslassgases, das in die Probenschleife des GC eintritt, betrug \(25 \pm 2\,^\circ \hbox {C}\), gemessen mit einem Temperatursensor. Aufgrund der Tatsache, dass sich sowohl das Einlass- als auch das Auslassgas nahezu Umgebungsbedingungen befanden, wurde die Gaszusammensetzung ohne Korrektur der Gasexpansion geschätzt, wie Zhang et al.16. Eine Hayesep-A-Säule (\(2\,\hbox {m} \times 3\,\hbox {mm}\)) und eine Zeolith-Molekularsiebsäule (\(2\,\hbox {m} \times 3 \,\hbox {mm}\)) wurde in Reihe verwendet, um eine effiziente Trennung der Spezies zu erreichen, wobei die Säulen-/Ofentemperatur auf \(60\,^\circ \hbox {C}\) eingestellt wurde und Argon als Träger gewählt wurde Gas. Mit den gleichen Einstellungen wurde der GC für einen breiten Konzentrationsbereich der für diese Arbeit relevanten Spezies unter Verwendung von Referenzkalibrierungsgasgemischen (M/s Chemix Specialty Gases and Equipment) kalibriert. Unmittelbar vor dem Versuchsdurchlauf wurde außerdem eine Zufallskalibrierung durchgeführt, um die Konsistenz zu überprüfen. Alle geringfügigen Änderungen wurden berücksichtigt und aktualisiert, um eine genaue Quantifizierung sicherzustellen.

Die Auslassgasströmungsrate wurde unter Verwendung der Einlass-Molströmungsrate von \(\text {N}_2\) berechnet, indem \(\text {N}_2\) als im Prozess nicht umgesetzt betrachtet wurde40. Das P in W wurde mit Gl. berechnet. (3). Das \(\eta _E\) in \(\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\), die Kohlenstoffbilanz (\(\text {C}_{balance}\)) und \(\text {CH}_4\) Umwandlung (\({\text {C}}_{\text {CH}_4}\)) in % wurden mit den folgenden Ausdrücken berechnet:

\([CH_4]_{in~or~out}\) ist die molare Flussrate von Methan in mol\(\cdot\)s−1, \({\dot{C}}_{in~or~ out}\) ist der Massenstrom des Kohlenstoffatoms in g\(\cdot\)s−1 und \(\text {CH}_4,_{in~or~out}\) ist der Massenstrom von Methan in \(\hbox {g}\cdot \hbox {s}^{-1}\), bei den Einlass- und Auslassbedingungen.

Um die Chemie der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung aufzuklären, wurden eine chemische kinetische Simulation und eine thermodynamische Gleichgewichtsanalyse mit dem Tool Chemical Workbench durchgeführt. Abbildung 4a zeigt das Schema des für die 0-D-Simulation der chemischen Kinetik angepassten Verfahrens. Das VIBRKIN-Reaktormodul der Chemical Workbench-Software, eine gut entwickelte und proprietäre Software von M/s Kintech Laboratory41, wurde verwendet, um die Nichtgleichgewichtsplasmareaktionen zusammen mit den Schwerteilchenreaktionen zu lösen26,42,43,44,45. Insgesamt wurden 81 Arten in das Modell einbezogen, die durch 274 Reaktionen aufeinander reagieren, detailliert in Tabelle SI des Ergänzungsmaterials. Die vorherrschenden Elektronenstoßreaktionen wie Impulsübertragung, Elektronen-, Schwingungs-, Rotationsanregung, Dissoziation und Ionisationsprozesse der Hauptspezies, d. h. \(\text {N}_2\), \(\text {H}_2 \), \(\text {CH}_4\), CH, \(\text {CH}_2\), \(\text {CH}_3\), \(\text {C}_2\text {H }\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_3\), \(\text {C}_2\text {H }_4\), \(\text {C}_2\text {H}_5\) und \(\text {C}_2\text {H}_6\) wurden berücksichtigt. Die Geschwindigkeitskoeffizienten elektroneninduzierter chemischer Reaktionen wurden auf der Grundlage einer numerischen Lösung der kinetischen Boltzmann-Gleichung für die Elektronenenergieverteilungsfunktion (EEDF) berechnet. Die Querschnitte der entsprechenden Plasmareaktionen wurden den veröffentlichten Datenbanken entnommen (Tabelle SI im Zusatzmaterial). Schwere Teilchenarten einschließlich angeregter Arten von \(\text {N}_2\), H, \(\text {H}_2\), \(\text {C}_mH_n\) (\(1\le \hbox { m}\le 3\), \(0\le \hbox {n}\le 2\hbox {m} + 2\)) und neutrale Stickstoffspezies wie N, HCN, CN, NH, \(\text {NH}_2\), \(\text {NH}_3\) wurden im Modell berücksichtigt. Literaturarbeiten23,46 experimentell nachgewiesenes Zwischenprodukt CN und Gasprodukte HCN und \(\text {NH}_3\). In dieser Arbeit wurde das typische Emissionsspektrum von \(\text {CH}_4+N_2\)-Plasma unter Betriebsbedingungen durch das CN-Violettsystem (\(B^2\Sigma \rightarrow X^2\Sigma\)) dominiert. Es wurde eine Bande mit maximaler Intensität bei \(\ca. 388\,\hbox {nm}\) (0,0) beobachtet – was mit den Beobachtungen von Zhang et al.16 übereinstimmt. Daher wurden die Reaktionen, an denen neutrale \(\text {N}_2\)-haltige Spezies beteiligt sind, in den Mechanismus einbezogen. Für Schwerteilchenreaktionen wurden die Geschwindigkeitskoeffizienten als Arrhenius-Ausdruckskoeffizienten angegeben, die aus der NIST-Datenbank und anderen Literaturarbeiten übernommen wurden46. Die an Ionen beteiligten Schwerteilchenreaktionen wurden nicht berücksichtigt, da der durchschnittliche \(T_e\) der RGAs typischerweise niedrig ist und im Bereich von 1–2 eV26,46 liegt, was auch der in dieser Arbeit beobachtete \(T_e\)-Wert ist, der in diskutiert wird Abschnitt „Einfluss von Strömungsregimen auf Plasmaeigenschaften (Durchschnittsschätzungen)“. Der RGA-Reaktor wurde in der Chemical Workbench unter Verwendung von \(\frac{E}{N}\), \(T_{Gas}\) und dem aus den Experimenten erhaltenen spezifischen Energieeintrag (SEI) als Eingabeparameter dargestellt, wie in die bisherigen Arbeiten der Autoren26. Anstelle der Gasverweilzeit wurde der SEI als reaktionszeitbegrenzender Faktor betrachtet; weil (1) die Berechnung des Entladungsvolumens zur Schätzung der Gasverweilzeit für hochkomplexe RGA eine Herausforderung darstellt, (2) die Gasverweilzeit, die die zwischen den Elektroden fließenden Partikel erfahren, Berichten zufolge eine breite Verteilung aufweist47 und (3) Die Entladung befindet sich augenblicklich an einer bestimmten Position und ändert während ihrer Rotation ihr Volumen. Der SEI wurde unter der Annahme berechnet, dass angenommen wurde, dass die gesamten Moleküle bei einer gegebenen Flussrate das angelegte E erfahren, ausgedrückt in der Einheit \(\hbox {eV}\cdot \hbox {Molekül}^{-1}\). Der chemische Mechanismus wurde auf der Grundlage des in der Literatur verfügbaren Mechanismus für \(\text {CH}_4{-}\text {N}_2\)–RGA46 konstruiert und nach Vergleich der Simulationsergebnisse mit den Experimenten durch Addition weiter optimiert von Reaktionen oder durch die Verwendung verschiedener Querschnitts- und Geschwindigkeitskoeffizienten. Die Tarifkoeffizienten sowie die entsprechenden Referenzen finden Sie im Zusatzmaterial. Die folgenden Parameter wurden von Chemical Workbench erhalten:

G-Faktor der Art; Der G-Faktor ist die Anzahl der Moleküle einer Spezies, die pro 100 eV verbrauchter Energie erzeugt werden48,49;

Prozessraten in (\(\hbox {cm}^{3}\cdot \hbox {s}^{-1})^{-1}\);

Zusammensetzung der Art am Auslass in ppmV;

\(n_e\) in \(\hbox {cm}^{-3}\); Und

\(T_e\) in eV.

Bevor dieses Modell zum Vergleich mit den Experimenten dieser Arbeit verwendet wurde, wurde der Mechanismus/das Modell validiert, indem eine Simulation für die von Zhang et al.16 durchgeführten Experimente durchgeführt wurde, indem die Eingabebedingungen ihrer Arbeit angegeben wurden. Insbesondere wurde der Trend bei der Vorhersage der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung bei verschiedenen Durchflussraten und \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnissen validiert und auf Fairness überprüft Übereinstimmung bei der Vorhersage der Zusammensetzung der Produkte wie \({\text {H}}_2\) und \(\text {C}_2\) Kohlenwasserstoffe. Der besseren Lesbarkeit halber werden die Ergebnisse der Validierung hier in der Methodik im Abschnitt „Validierung des Modells und Mechanismus“ besprochen.

Abbildung 4b,c zeigt den Vergleich der simulierten (diese Arbeit) und experimentellen (Literatur16) \(\text {CH}_4\)-Konvertierung als Funktion von \(\text {CH}_4/\text {N}_2\) Verhältnis bzw. Durchflussrate. Eine gute Übereinstimmung wurde für die \(\text {CH}_4\)-Konvertierung vs. \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnis (relativer Fehler \(< 8,6\%\)) und für die \(\text {CH}_4\)-Konvertierung Vs. Durchflussraten (relativer Fehler \(< 6\%\)). Darüber hinaus zeigten die in Abb. 4d gezeigten Vergleiche der Auslassgaszusammensetzungen des simulierten und des experimentellen Gases eine angemessene Übereinstimmung. Die Ergebnisse zeigten deutlich, dass der Modellansatz und der in dieser Arbeit angepasste Mechanismus für ein breites Spektrum von Betriebsbedingungen anwendbar sind.

Im Hinblick auf die Plasmachemie ist eine gute Übereinstimmung akzeptabel46 und kann daher zum weiteren Verständnis der zugrunde liegenden Reaktionsmechanismen und -wege bei der Umwandlung von verdünntem \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\) verwendet werden \)–RGA.

(a) Schematische Darstellung des Verfahrens zur Simulation der chemischen Kinetik. Validierung des mit dem Modell/Ansatz in dieser Arbeit simulierten Mechanismus mit den experimentellen Ergebnissen aus der Literatur: \(\text {CH}_4\) Umwandlung als Funktion von (b) \(\text {CH}_4/\text { N}_2\) Verhältnis und (c) Durchflussrate; (d) Zusammensetzung ausgewählter Spezies im Produkt bei einem \(\text {CH}_4/\text {N}_2\)-Verhältnis von 0,2 und 0,4 bei 6 SLPM.

Das in der Chemical Workbench-Software verfügbare thermodynamische Gleichgewichtsreaktormodul wurde verwendet, um das durch das thermodynamische Gleichgewicht erreichte \(\eta _E\) abzuschätzen, die thermodynamische Grenze für die Bedingungen dieser Arbeit, dh Übergangs- und turbulente Strömung. Das den Strömungsregimen entsprechende \(T_{Gas}\) wurde als Eingabe angegeben, zusammen mit der Zufuhrmischungsbedingung (1 % \(\text {CH}_4\), Rest \(\text {N}_2\ )) als Input für den thermodynamischen Gleichgewichtsreaktor.

Tabelle 2 zeigt die Parameter, die für die Übergangs- (5 SLPM) und turbulenten (50 SLPM) Strömungsregime erhalten wurden. Wie in früheren Arbeiten25,26 anhand von VI-Wellenformen beobachtet wurde, war der Entladungsmodus beim Übergang vom Glimmtyp und beim turbulenten Funkentyp. Beim Wechsel von der Übergangsströmung zur turbulenten Strömung stiegen die durchschnittlichen E, \(\frac{E}{N}\), \(T_{Gas}\), \(T_e\) um 46 %, 24 %, 6 %, bzw. 31 %. Der SEI sank um 64 %, da der P nur um 91 % zunahm (\(\ca. 24\,\hbox {W}\rightarrow \ca. 45\,\hbox {W}\)), während die Flussrate um 10 % zunahm 900 %. Die \(n_e\) zwischen den Strömungsregimen waren in der gleichen Größenordnung vergleichbar, mit einem kleinen Unterschied (\(\ungefähr 7,6\%\)).

Der durchschnittliche E wurde durch Anpassen der linearen Funktion an V Vs berechnet. \(l_d\) [siehe Abb. 5a,b]; Dies entspricht einem \(\frac{E}{N}\) von 49–57 Td im Übergangszustand und 77–90 Td im turbulenten Zustand (Ansatz 1), basierend auf dem durchschnittlichen \(T_{Gas}\). Alternativ wurde jedoch die Variation von \(\frac{E}{N}\) als Funktion von \(l_d\) (oder der Position der Entladung während ihrer Rotation) untersucht, wie in Abb. 5c,d (Ansatz) gezeigt -2), wobei der gleiche Durchschnitt \(T_{gas}\) verwendet wird. Wie man sehen kann, war \(\frac{E}{N}\) in beiden Strömungsregimen sehr hoch (100–300 Td), wenn \(l_d\) zwischen 3 und 5 mm lag, nahe \(\ Delta\); Dies entspricht einer Dauer von 100 ms bei 5 SLPM und 1 ms bei 50 SLPM basierend auf \(f_{arc}\) von \(\ca. 11\,\hbox {Hz}\) und \(167\pm 7\,\hbox {Hz}\), bei 5 bzw. 50 SLPM. Als sich die Entladung während ihrer Rotation verlängerte, näherte sich \(\frac{E}{N}\) asymptotischen Werten von 82 Td bei 5 SLPM und \(102\pm 3\,\hbox {Td}\) bei 50 SLPM. Die Autoren haben den asymptotischen Trend von \(\frac{E}{N}\) als Funktion von \(l_d\) bereits in ihrer früheren Arbeit in Argon-RGA18 beobachtet und auf das Verhalten des selbstkonsistenten Abfalls von E zurückgeführt während der Verlängerung der Entladung, wie in GAD50 erwartet. Der asymptotische \(\frac{E}{N}\) charakterisierte 94 % (5 SLPM) und 92 % (50 SLPM) der Rotationsperiode, und aus diesem Grund wurde der asymptotische Wert als realistisch für die Verwendung als Eingabe angesehen Simulation der chemischen Kinetik, der Ansatz, den die Autoren in ihren früheren Arbeiten verwendet haben18. Allerdings kann die Korrektur an \(\frac{E}{N}\) in der Zukunft vorgenommen werden, insbesondere an nahe \(\delta\)-Positionen, indem man die räumlich-zeitliche Variation von \(T_{gas}\ erhält ) mit ICCD-Kameras, um das Modell weiter zu verfeinern. Die auf beiden Ansätzen berechneten \(\frac{E}{N}\) lagen im typischerweise akzeptablen Bereich von 5–100 Td, der für Gleitbögen angegeben wurde18,51. Abbildung 5e,f zeigt das gemessene und angepasste OES-Spektrum des Schwanenbandes \(\text {C}_2\) mit guter Übereinstimmung (Formanpassung) zwischen ihnen, erreicht mit dem im SPECAIR-Tool bereitgestellten Optimierungsschema. Bei 50 SLPM wurde ein nicht identifizierter Peak im \(\text {C}_2\) Swan-Band-Bereich gefunden [siehe Abb. 5f], der in Zukunft untersucht werden muss und weniger wahrscheinlich ist, dass er den geschätzten \(\text {C}_2\) beeinflusst. (T_{gas}\) unter Verwendung von \(\text {C}_2\) Schwanenband, das den Umfang dieser Arbeit darstellt. Die mit dem HSC erfasste Rotation der Entladung bei 5 und 50 SLPM wird in den Zusatzvideos mit den Titeln „Video 1“ bzw. „Video 2“ gezeigt.

Effektivwert der Spannung als Funktion der Entladungslänge und der linearen Anpassung für Übergangs- (a) und turbulente (b) Strömungsregime. Reduziertes elektrisches Feld als Funktion der Entladungslänge und der asymptotischen Anpassung für Übergangsregime (c) und turbulente Strömungsregime (d). Das gemessene und angepasste OES-Spektrum des \(C_2\) Swan-Bandes für (e) Übergangs- und (f) turbulente Strömungsregime.

Abbildung 6a zeigt die \(\text {CH}_4\)-Umwandlung (Experiment und Simulation) bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen. Als sich das Strömungsregime aufgrund der erhöhten Strömungsgeschwindigkeit (5 SLPM auf 50 SLPM) von Übergangsströmung zu turbulenter Strömung änderte, verringerte sich die \(\text {CH}_4\)-Umwandlung um 46 % (19,3 % auf 10,3 %), ähnlich wie bei Beobachtung berichtet von Zhang et al.16. Die Simulation der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen sagte ebenfalls den abnehmenden Trend voraus und zeigte eine ziemlich gute Übereinstimmung mit dem Experiment. Zhang et al.16 erreichten eine \(\text {CH}_4\)-Umwandlung von \(\ca. 15\%\) bei \(24\,\hbox {SLPM}\) (der maximalen Durchflussrate, die in ihrer Arbeit verwendet wurde). durch die Ausgabe von \(\ca. 0,3\,\hbox {ev}\cdot \hbox {Molekül}^{-1}\); wohingegen in dieser Arbeit durch Aufwenden einer um eine Größenordnung geringeren Energie von \(\ungefähr 0,03\,\hbox {eV}\cdot \hbox {Molekül}^{-1}\) ein \(\text {CH}_4\) Bei einer höheren Durchflussrate von 50 SLPM wurde eine Umwandlung von 10,3 % erreicht, was mit der von Zhang et al. vergleichbar ist.16

Abbildung 6b zeigt das \(\eta _E\) bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen. Experimentelle Ergebnisse zeigten, dass \(\eta _E\) um den Faktor \(\ca. 3,9\) erhöht wurde, was darauf hinweist, dass die \(\text {CH}_4\)-Zerlegung bei turbulenter Strömung (50 SLPM) energieeffizienter ist am Übergangsfluss (5 SLPM). Beide Strömungsregime zeigten einen um den Faktor 3,7 (Übergang) bzw. 20 (turbulent) höheren \(\eta _E\) als die Grenze des thermodynamischen Gleichgewichts, was die positive Eigenschaft des NTP, insbesondere der RGAs, noch einmal hervorhebt. Das anhand der Simulationsergebnisse berechnete \(\eta _E\) zeigte eine ziemlich gute Übereinstimmung mit dem Experiment.

\(\text {CH}_4\) Umwandlung (a) und ihre Energieeffizienz, (b) bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen; geschätzt aus Experiment, Simulation und thermodynamischer Gleichgewichtsanalyse.

Die \(\text {CH}_4\)-Verbrauchsrate wurde berechnet als \(4,72 \times 10^{21}\,\hbox {Moleküle}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) bei Übergangsströmung, die auf \(7,4\times 10^{21}\,\hbox {Moleküle}\cdot \hbox {cm}^{-3}\cdot \hbox { s}^{-1}\) bei turbulenter Strömung. Abbildung 7a zeigt die dominanten Reaktionen, die mehr als 0,1 % zur Gesamtrate des \(\text {CH}_4\)-Verbrauchs bei Übergangs- und turbulenter Strömung beitragen. Bei beiden Strömungsregimen wurden die ersten drei dominanten Reaktionen durch H, CH und \(\text {CH}_3\) (bezeichnet als kritische Spezies) wie folgt induziert:

\(\text {CH}_4 + {\text {H}} <=> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (begünstigt vorwärts);

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}} => {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);

\(\text {CH}_4 + {\text {CH}}_3 => {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\).

Der Beitrag von R1 betrug 85,16 % bei Übergangsströmung und stieg bei turbulenter Strömung auf 97,76 %. Zhang et al.46 berichteten auch, dass die durch H-Atom/Radikal induzierte Reaktion die dominanteste in ihrer Arbeit sei. Der R2 trug 12,17 % zur gesamten \(\text {CH}_4\)-Verbrauchsrate bei; Bei turbulenter Strömung verringerte sich sein Beitrag jedoch auf 0,57 % (\(< 1\%\)). Der R3-Beitrag betrug \(< 1\%\) in beiden Strömungsregimen, relativ höher im Übergangsbereich. Obwohl die ersten drei dominanten Reaktionen für beide Strömungsregime gleich waren, unterschieden sich die Reaktionen, die diesen drei folgten, in Bezug auf Übergangs- und Turbulenzreaktionen. Im Übergangsfluss entsteht der angeregte metastabile Triplettzustand von \(\text {N}_2\), also \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\), gefolgt vom \(\text { C}_2\text {H}_3\) induzierten jeweils die dominanten Reaktionen \(4{{\text{th}}}\) und \(5{\text{th}}\) [siehe Abb. 7a ]; wohingegen bei turbulenter Strömung der direkte Aufprall von Elektronen, gefolgt vom metastabilen Singulettzustand \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) den \(4{{\text{th}} induzierte }}\) bzw. \(5{{\text{th}}}\) dominante Reaktionen [siehe Abb. 7a]. Dies deutete darauf hin, dass die Änderung der Strömungsregime die dominanten Reaktionen veränderte, die zum Verbrauch von \(\text {CH}_4\\) beitrugen, obwohl ihr Beitrag \(< 1\%\) betrug. Zhang et al.46 berichteten, dass bei einer Betriebsflussrate von 6 SLPM in ihrem MRGA die zweite dominante Reaktion durch das \(C_2H_3\) initiiert wurde, das 2,4–4,8 % beitrug; In dieser Arbeit wurde beobachtet, dass diese Reaktion nur die \(5{{\text{th}}}\)-dominierende Reaktion ist, die bei Übergangsströmung (5 SLPM) nur 0,38 % beisteuert und bei turbulenter Strömung unbedeutend ist. Dies deutete darauf hin, dass der Unterschied in den Eigenschaften und Betriebseingaben der RGAs wahrscheinlich die Plasmachemie beeinflussen könnte – ein vorläufiger Beweis, der in Zukunft weiter untersucht werden muss.

Abbildung 7b zeigt die Änderung der Geschwindigkeiten der in Abb. 7a gezeigten dominanten Reaktionen. Die Geschwindigkeit der direkten Elektronenstoß-Dissoziation von \(\text {CH}_4\) in \(\text {H}_2\) und H wurde aufgrund der erhöhten \( \frac{E}{N}\) bei turbulenter Strömung. Die Geschwindigkeit der durch das Singulett \(N_2(a'^1\Sigma _u^-)\) induzierten Reaktionen erhöhte sich um \(\ca.)105 %; gefolgt von einem Anstieg der R1-Rate um 80 %. Als sich das Strömungsregime vom Übergangs- zum turbulenten Strömungsregime änderte, verringerten sich die Geschwindigkeiten der Reaktionen R2, R3 und der durch \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) und CN induzierten Reaktionen in diesem Bereich von 34–93 % [siehe Abb. 7b]. Der Anstieg/Abfall der Prozessgeschwindigkeiten ist wahrscheinlich auf die Änderung der beiden wichtigsten geschwindigkeitsbeeinflussenden Faktoren \(\frac{E}{N}\) und \(T_{Gas}\) zurückzuführen, was auf den Einfluss von hindeutet Strömungsregime in der Plasmachemie. Die Zunahme/Abnahme von \(\text {CH}_4\) Konsumreaktionen zeigte, dass der Verlust der Konsumrate aufgrund weniger Reaktionen durch eine erhöhte Rate weniger Reaktionen ausgeglichen wurde, wodurch das Netto-\(\text {CH} _4\) Verbrauch. Basierend auf diesen Beobachtungen wurde der Abfall von 46 % in \(\text {CH}_4\) als minimal angesehen, wobei sich die Verweilzeit um fast eine Größenordnung und der Energieeintrag bei turbulenter Strömung um 60 % verkürzten.

(a) Dominante Reaktionen und ihre Raten mit einem relativen Beitrag von mehr als 0,1 % (als Beschriftung dargestellt) zur Gesamtverbrauchsrate bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen. (b) Die prozentuale Änderung der Geschwindigkeit der dominanten Reaktionen aufgrund der Änderung des Strömungsregimes.

Um weitere Erkenntnisse zu gewinnen, wurde der G-Faktor der kritischen Spezies wie \(\text {H}, \text {CH}, \text {CH}_3, \text {N}_2(A^3\Sigma _u^ -), \text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\), die an den dominanten Reaktionen beteiligt sind (dargestellt in Abb. 7), wurde untersucht. Der G-Faktor gibt die Energieeffizienz bei der Erzeugung einer Spezies durch Elektronenstoßreaktionen (EIR) an; Die EIR, die den kritischen Spezies entspricht, und ihr G-Faktor sind in Tabelle 3 aufgeführt. Es ist sehr klar, dass ein Anstieg des G-Faktors von H in EIR: 1 um 200 % den Beitrag von R1 wahrscheinlich auf 97,76 % erhöhte. und R1 um 80 % bei turbulenter Strömung. Ähnlich verhält es sich mit \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) in EIR : 2, dessen G-Faktor um 80 % zunahm, was die Rate ihres \(\text {CH }_4\) Konsumreaktionen [siehe Abb. 7b]. Der G-Faktor von CH aus EIR: 4 sank bei turbulenter Strömung um 65 %, was wahrscheinlich der Grund für den früher beobachteten Rückgang des Beitrags von R2 ist [siehe Abb. 7a]. Das \(\text {CH}_3\) wurde sowohl durch EIR : 1 als auch durch EIR : 4 generiert, was einen Anstieg von 200 % bzw. einen Rückgang von 65 % im G-Faktor zeigte; Allerdings waren die absoluten G-Faktor-Werte von EIR: 3 größer als die von EIR: 1, was nur einen Kaskadeneffekt zur Erhöhung der Konzentration von \(\text {CH}_3\\) haben konnte. Obwohl der G-Faktor von \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) um 61,19 % erhöht wurde, betrug der Beitrag dieser Art zum Verbrauch von \(\text {CH}_4\). bei turbulenter Strömung um 55 % gesunken. Dies liegt daran, dass die Reaktion, die die Abregung von \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) zu \(\text {N}_2\) durch Energieübertragung mit H beinhaltet, höher war Geschwindigkeit als die der Reaktion mit \(\text {CH}_4\)-Verbrauch, der durch \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) induziert wird, eine Größenordnung höher am Übergang und die gleiche Ordnung, aber größer im Wert bei turbulenter Strömung. Darüber hinaus war die Verteilung der Elektronenenergie sowohl im Übergangs- als auch im turbulenten Strömungsregime für den Prozess, der \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) erzeugte, größer (39 % und 76 %). für den Prozess, der \(\text {N}_2(A^3\Sigma _u^-)\) erzeugt (4 % und 6,6 %). Die Energieverteilung bei der Erzeugung von \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) wurde um \(\ungefähr) 95 % erhöht, was durch die 105 %ige Steigerung der Reaktionsgeschwindigkeit bestätigt wird induziert durch \(\text {N}_2(a'^1\Sigma _u^-)\) im \(\text {CH}_4\)-Verbrauch [siehe Abb. 7b]. Die folgenden Reaktionen trugen zur Bildung von \(\text {CH}_4\\) bei, ihre Geschwindigkeiten waren jedoch 5–6 Größenordnungen geringer als die von R1: \(\text {C}_2\text {H}_5 + e => \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); und \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\).

Tabelle 4 zeigt die volumetrische Zusammensetzung der ausgewählten Produkte, die als Ergebnis der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung entstehen, und die Kohlenstoffbilanz. Die im GC nachgewiesenen Produkte waren \(\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_2\), \(\text {C}_2\text {H}_4\ ) und \(\text {C}_2\text {H}_6\); Kohlenwasserstoffe mit mehr als \(\text {C}_2\) wurden durch GC nicht nachgewiesen – im Einklang mit den Beobachtungen von Zhang et al.16. \(\text {H}_2\) war das Hauptprodukt und lag um eine Größenordnung höher als die anderen. Das gemessene und das vorhergesagte \(\text {H}_2\) zeigten eine gute Übereinstimmung, was darauf hindeutet, dass der Mechanismus auch geeignet ist, die zugrunde liegenden Mechanismen der \(\text {H}_2\)-Bildung zu verstehen. Die gute Übereinstimmung zwischen Simulations- und Experimentergebnissen der \(\text {CH}_4\)-Umwandlung und der \(\text {H}_2\)-Zusammensetzung zeigte, dass der Mechanismus für die RGA von \(T_{Gas}\ geeignet ist. ) \(> 3000\) K, da der Mechanismus in dieser Arbeit mit der einzigen verfügbaren Literaturarbeit mit \(T_{gas}\) von 1000–1500 K validiert wurde. Die Zusammensetzung des \(\text {C}_2 \) Arten wurden von der Simulation nicht ausreichend vorhergesagt (siehe Tabelle 4). Die Diskrepanz ist wahrscheinlich, da die aktuelle Chemie den Effekt von Mischungs- und Temperatureffekten nicht berücksichtigt, die die Chemie außerhalb der Plasmazone fördern könnten, was in Zukunft untersucht werden muss. Die Zusammensetzung der Produkte lag im ppmV-Bereich und die detaillierten Reaktionsmechanismen der Produkte werden in diesem Dokument nicht dargestellt. Darüber hinaus konzentrierte sich die aktuelle Arbeit hauptsächlich auf die Erfassung der Auswirkung von Strömungsregimen auf die Zersetzung von 1 % von \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)–RGA als wissenschaftliche Studie.

Zusammenfassend hat diese Arbeit gezeigt, dass die Gasströmungsrate durch das Strömungsregime [(Re] die Plasmaeigenschaften wie \(\frac{E}{N}\), \(T_e\), \(T_{Gas }\) und die vorherrschenden chemischen Reaktionen, die an der Zersetzung von verdünntem Kohlenwasserstoff (\(\text {CH}_4\)) im Stickstoff-RGA-Reaktor beteiligt sind. Insbesondere die stark turbulente Strömung deutete auf einen energieeffizienten Umwandlungsprozess hin. Die detaillierten Beobachtungen dazu Die Arbeiten sind wie folgt zusammengefasst:

Wenn sich das Strömungsregime zwischen Übergangsströmung (5 SLPM) und Turbulenzströmung (50 SLPM) änderte, wechselte der Betriebsmodus von Glühen zu Funken mit einem Anstieg des durchschnittlichen E, \(T_e\) und \(T_{Gas}\), d. h. \(106\rightarrow 156\,\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(1.62 \rightarrow 2.12\,\hbox {eV}\) und \(3681 \rightarrow 3911\,\hbox {K}\). Das \(\eta _E\) erhöhte sich um das \(\ca. 3,9\)-fache (\(16,1 \rightarrow 61,9\,\hbox {g}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)), mit Werten beider Regime höher als der thermodynamische Grenzwert für die experimentellen Bedingungen dieser Arbeit bei ihrem entsprechenden \(T_{Gas}\). Der Umsatz von \(\text {CH}_4\) sank von 19,3 auf 10,3 %, was wahrscheinlich auf eine um eine Größenordnung geringere Verweilzeit des Gases aufgrund der erhöhten Durchflussrate zurückzuführen ist. Die Simulation der chemischen Kinetik für die Betriebsbedingungen bei Übergangs- und turbulenten Strömungsregimen unter Verwendung des validierten chemischen Mechanismus ergab, dass die durch H-, CH- und \(\text {CH}_3\)-Radikale induzierten Reaktionen den Verbrauch von \( \text {CH}_4\) in beiden Strömungsregimen, unterschieden sich jedoch in ihren Beiträgen zur gesamten \(\text {CH}_4\)-Verbrauchsrate zwischen Übergangs- und turbulentem Strömungsregime. Darüber hinaus wurde die Geschwindigkeit der \(\text {CH}_4\)-Verbrauchsreaktionen mit direktem Elektronenstoß und des Singulettzustands von \(\text {N}_2\) (metastabil) bei turbulenter Strömung um mehr als 100 erhöht %. Im Gegensatz dazu war die Rate weniger dominanter \(\text {CH}_4\)-Reaktionen im Bereich von 34–93 % verringert. Der G-Faktor von Elektronenstoßreaktionen, die die Schlüsselspezies erzeugen, die am Verbrauch von \(\text {CH}_4\) beteiligt sind, wurde um mehr als 50 % erhöht, was wahrscheinlich der Grund für einen energieeffizienten Prozess bei hochturbulenter Strömung ist. Diese Beobachtungen zeigen, dass die Strömungsregime durch die Beeinflussung der Plasmaeigenschaften/-parameter die Plasmachemie der \(\text {CH}_4\)-Zersetzung verändern.

Aus anwendungstechnischer Sicht glauben die Autoren auf der Grundlage dieser Arbeit, dass der entwickelte RGA-Reaktor für die Zersetzung von Kohlenwasserstoffen diffuser Emissionen (verdünnte Konzentrationen) geeignet ist und einen energieeffizienten Betrieb bei hohen Durchflussraten zeigt – ein vielversprechendes Merkmal für eine Skalierung. Die Umwandlungsleistung soll durch Optimierung von SEI, \(T_{gas}\) und \(\frac{E}{N}\) mithilfe des berichteten chemischen Mechanismus verbessert werden. Der Einfluss weiterer Gase wie \(\text {O}_2\), \(\text {CO}_2\) und Feuchtigkeit soll in Zukunft untersucht werden. Der Reaktor kann auch auf die \(\text {H}_2\)-Erzeugung aus der \(\text {CH}_4\)/\(\text {CO}_2\)-Zersetzung abgestimmt werden, indem die Steuerparameter wie \(\text {CH}_4\)/\(\text {CO}_2\) optimiert werden. (\text {CH}_4/\text {CO}_2\) Verhältnis zur Nachahmung von Erdgas oder Biogas; Der entsprechende chemische Mechanismus zur Optimierung der maximalen \(\text {H}_2\)-Ausbeute muss zu diesem Zeitpunkt untersucht werden.

Die Arbeit hob die Bedeutung des Strömungsregimes (Re) hervor, das von der Plasmagemeinschaft oft übersehen wird, und seine Wirkung sollte in anderen Plasmaquellen wie der dielektrischen Barrierenentladung untersucht werden.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

del Campo, JM, Coulombe, S. & Kopyscinski, J. Einfluss von Betriebsparametern auf die plasmaunterstützte Trockenreformierung von Methan in einem rotierenden Gleitlichtbogenreaktor. Plasmachem. Plasmaprozess. 40, 857–881. https://doi.org/10.1007/s11090-020-10074-2 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Kontrollieren Sie Methan, um die globale Erwärmung zu verlangsamen – und zwar schnell. Nature 596, 461. https://doi.org/10.1038/d41586-021-02287-y (2021).

Collins, WJ et al. Erhöhte Bedeutung der Methanreduktion für ein 1,5-Grad-Ziel. Umgebung. Res. Lette. 13, 054003. https://doi.org/10.1088/1748-9326/aab89c (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Karakurt, I., Aydin, G. & Aydiner, K. Quellen und Minderung der Methanemissionen nach Sektoren: Eine kritische Überprüfung. Erneuern. Energie 39, 40–48. https://doi.org/10.1016/j.renene.2011.09.006 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Abdurrahman, MI, Chaki, S. & Saini, G. Stoppelverbrennung: Auswirkungen auf Gesundheit und Umwelt, Vorschriften und Managementpraktiken. Umgebung. Adv. 2, 100011. https://doi.org/10.1016/j.envadv.2020.100011 (2020).

Artikel Google Scholar

Mustafa, MF et al. Anwendung der nicht-thermischen Plasmatechnologie auf die Zerstörung flüchtigen Methans: Konfiguration und Optimierung eines Entladungsreaktors mit doppelter dielektrischer Barriere. J. Sauber. Prod. 174, 670–677. https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2017.10.283 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Sahai, S., Sharma, C., Singh, SK & Gupta, PK Bewertung von Spurengasen, Kohlenstoff- und Stickstoffemissionen aus der Feldverbrennung landwirtschaftlicher Rückstände in Indien. Nutr. Zykl. Agrarökosyst. 89, 143–157. https://doi.org/10.1007/s10705-010-9384-2 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Snoeckx, R. & Bogaerts, A. Plasmatechnologie – Eine neuartige Lösung für die CO2-Umwandlung? Chem. Soc. Rev. 46, 5805–5863. https://doi.org/10.1039/c6cs00066e (2017).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Alphen, SV et al. Einfluss von n2 auf die CO2-CH4-Umwandlung in einem Gleitbogen-Plasmatron: Kann dieser Hauptbestandteil industrieller Emissionen die Energieeffizienz verbessern? J. CO2-Nutzung. 54, 101767. https://doi.org/10.1016/j.jcou.2021.101767 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Bogaerts, A. & Centi, G. Plasmatechnologie zur CO2-Umwandlung: Eine persönliche Perspektive auf Perspektiven und Lücken. Vorderseite. Energieres. 8, 1. https://doi.org/10.3389/fenrg.2020.00111 (2020).

Artikel Google Scholar

Fridman, A. Plasma Chemistry (Cambridge University Press, 2008).

Buchen Sie Google Scholar

Raja, RB, Sarathi, R. & Vinu, R. Selektive Produktion von Wasserstoff und festem Kohlenstoff durch Methanpyrolyse unter Verwendung eines wirbelinduzierten nichtthermischen Punktebenen-Plasmareaktors. Energietreibstoffe 36, 826–836. https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.1c03383 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Ananthanarasimhan, J., Lakshminarayana, R., Anand, MS & Dasappa, S. Einfluss der Gasdynamik auf die Lichtbogendynamik und die Entladungsleistung eines rotierenden Gleitlichtbogens. Plasmaquellen Sci. Technol. 28, 085012. https://doi.org/10.1088/1361-6595/ab2169 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mizeraczyk, J. & Jasiński, M. Plasmaverarbeitungsmethoden für die Wasserstoffproduktion. EUR. Physik. J. Appl. Physik. 75, 24702. https://doi.org/10.1051/epjap/2016150561 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Petitpas, G. et al. Eine vergleichende Studie über nicht-thermische plasmaunterstützte Reformierungstechnologien. Int. J. Hydrogen Energy 32, 2848–2867. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2007.03.026 (2007).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, H. et al. Rotierender Gleitlichtbogen unterstützte die Zersetzung von Methan in Stickstoff zur Wasserstoffproduktion. Int. J. Hydrogen Energy 39, 12620–12635. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2014.06.047 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Gutsol, A., Rabinovich, A. & Fridman, A. Verbrennungsunterstütztes Plasma bei der Kraftstoffumwandlung. J. Phys. D Appl. Physik. 44, 274001. https://doi.org/10.1088/0022-3727/44/27/274001 (2011).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ananthanarasimhan, J. et al. Abschätzung der Elektronendichte und Temperatur in einem rotierenden Argon-Gleitlichtbogen mithilfe optischer und elektrischer Messungen. J. Appl. Physik. 129, 223301. https://doi.org/10.1063/5.0044014 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

McNall, M. & Coulombe, S. Charakterisierung eines rotierenden Gleitbogens in Argon bei Atmosphärendruck. J. Phys. D Appl. Physik. 51, 445203. https://doi.org/10.1088/1361-6463/aade44 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Rabinovich, A. et al. Skalierung nicht-thermischer Gleitlichtbogen-Plasmasysteme für industrielle Anwendungen. Plasmachem. Plasmaprozess.https://doi.org/10.1007/s11090-021-10203-5 (2021).

Artikel Google Scholar

Tu, Int. J. Hydrogen Energy 39, 9658–9669. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2014.04.073 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Rueangjitt, N., Sreethawong, T., Chavadej, S. & Sekiguchi, H. Nichtoxidative Reformierung von Methan in einem Mini-Gleitlichtbogen-Entladungsreaktor: Auswirkungen der Methankonzentration des Einsatzmaterials, der Durchflussrate des Einsatzmaterials, des Elektrodenabstands und der Verweilzeit und Katalysatorabstand. Plasmachem. Plasmaprozess. 31, 517–534. https://doi.org/10.1007/s11090-011-9299-y (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Snoeckx, R. et al. Einfluss der n2-Konzentration in einer dielektrischen CH4/n2-Barriereentladung, die zur CH4-Umwandlung in h2 verwendet wird. Int. J. Hydrogen Energy 38, 16098–16120. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2013.09.136 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Liu, L., Das, S., Zhang, Z. & Kawi, S. Nichtoxidative Kopplung von Methan über Ceroxid-gestützte Einzelatom-PT-Katalysatoren in DBD-Plasma. ACS-Appl. Mater. Schnittstellenhttps://doi.org/10.1021/acsami.1c21550 (2022).

Artikel PubMed PubMed Central Google Scholar

Ananthanarasimhan, J., Shivapuji, AM, Leelesh, P. & Rao, L. Einfluss der Gasdynamik auf Entladungsmodi und Plasmachemie in rotierenden Gleitlichtbogenreaktoren. IEEE Trans. Plasmawissenschaft. 49, 502–506. https://doi.org/10.1109/tps.2020.2994580 (2021).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ananthanarasimhan, J. & Rao, L. Einfluss der Übergangs- und Turbulenzströmung auf die elektrischen, optischen, morphologischen und chemischen Eigenschaften eines rotierenden Stickstoff-Gleitlichtbogens. J. Phys. D Appl. Physik. 55, 245202. https://doi.org/10.1088/1361-6463/ac5bcc (2022).

Artikel Google Scholar

Kong, C. et al. Auswirkung einer turbulenten Strömung auf eine wechselstrombetriebene gleitende Bogenentladung bei atmosphärischem Druck. J. Appl. Physik. 123, 223302. https://doi.org/10.1063/1.5026703 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Guofeng, X. & Xinwei, D. Elektrische Charakterisierung eines Reverse-Wirbel-Gleitlichtbogenreaktors in der Atmosphäre. IEEE Trans. Plasmawissenschaft. 40, 3458–3464. https://doi.org/10.1109/tps.2012.2219557 (2012).

Artikel ADS Google Scholar

Pope, SB Turbulent Flows 1. Aufl. (Cambridge University Press, 2000).

Buchen Sie Google Scholar

Hoffmann, AC & Stein, LE (Hrsg.) Gas Cyclones and Swirl Tubes (Springer, 2007).

Google Scholar

Shevchuk, IV Modellierung der konvektiven Wärme- und Stoffübertragung in rotierenden Strömungen (Springer, 2016).

Buchen Sie Google Scholar

Fasquelle, A., Pellé, J., Harmand, S. & Shevchuk, IV Numerische Untersuchung der Verbesserung der konvektiven Wärmeübertragung in einem um eine parallele Achse rotierenden Rohr. J. Wärmeübertragung. 136, 1. https://doi.org/10.1115/1.4025642 (2014).

Artikel Google Scholar

Kong, C., Gao, J., Li, Z., Aldén, M. & Ehn, A. Schichtstruktur um eine ausgedehnte gleitende Entladungssäule in einem Methan-Stickstoff-Gemisch bei hohem Druck. Appl. Physik. Lette. 114, 194102. https://doi.org/10.1063/1.5097908 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Laux, C. et al. Rotationstemperaturmessungen in Luft- und Stickstoffplasmen mit dem ersten negativen System von N2+. J. Quant. Spektroskopie Strahlen. Transf. 68, 473–482. https://doi.org/10.1016/S0022-4073(00)00083-2 (2001).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Michaud, F., Roux, F., Davis, SP, Nguyen, A.-D. & Laux, CO Hochauflösende Fourier-Spektrometrie des 14N+2-Ions. J. Mol. Spektroskopie 203, 1–8 https://doi.org/10.1006/jmsp.2000.8159 (2000).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Bruggeman, PJ, Sadeghi, N., Schram, DC & Linss, V. Bestimmung der Gastemperatur anhand von Rotationslinien in Nichtgleichgewichtsplasmen: Eine Übersicht. Plasmaquellen Sci. Technol. 23, 023001. https://doi.org/10.1088/0963-0252/23/2/023001 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Jaiswal, AK, Ananthanarasimhan, J., Shivapuji, AM, Dasappa, S. & Rao, L. Experimentelle Untersuchung einer nichtkatalytischen Kaltplasma-Wasser-Gas-Shift-Reaktion. J. Phys. D Appl. Physik. 53, 465205. https://doi.org/10.1088/1361-6463/aba92d (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Ananthanarasimhan, J., Leelesh, P., Anand, MS & Lakshminarayana, R. Validierung der projizierten Länge des rotierenden Gleitbogenplasmas mithilfe der Funktion „regionprops“. Plasma Res. Express 2, 035008. https://doi.org/10.1088/2516-1067/abae49 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kong, C. et al. Charakterisierung einer Wechselstrom-Gleitbogenentladung vom Glimmtyp in atmosphärischer Luft mit einem Strom-Spannungs-konzentrierten Modell. Physik. Plasmen 24, 093515. https://doi.org/10.1063/1.4986296 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Zhu, F. et al. Plasmareformierung einer Teermodellverbindung in einem rotierenden Gleitlichtbogenreaktor: Verständnis der Auswirkungen der Zugabe von CO2 und Wasser. Kraftstoff 259, 116271. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2019.116271 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Deminsky, M. et al. Chemische Werkbank – Integrierte Umgebung für Materialwissenschaften. Berechnen. Mater. Wissenschaft. 28, 169–178. https://doi.org/10.1016/s0927-0256(03)00105-8 (2003).

Artikel CAS Google Scholar

Adamson, S. et al. Nichtempirischer Multiskalen-Multiphysik-Ansatz zur Berechnung der Lichtemissionseigenschaften von chemisch aktivem Nichtgleichgewichtsplasma: Anwendung auf das Ar-GaI3-System. J. Phys. D Appl. Physik. 40, 3857–3881. https://doi.org/10.1088/0022-3727/40/13/s06 (2007).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Deminsky, M. et al. Vergleichende nichtempirische Analyse der Emissionseigenschaften der Ar-MeInglow-Entladung (me = ga, zn, sn, in, bi, tl). J. Phys. D Appl. Physik. 48, 205202. https://doi.org/10.1088/0022-3727/48/20/205202 (2015).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Trushkin, AN & Kochetov, IV Simulation der Toluolzersetzung in einer pulsperiodischen Entladung, die in einer Mischung aus molekularem Stickstoff und Sauerstoff betrieben wird. Plasmaphysik. Rep. 38, 407–431. https://doi.org/10.1134/s1063780x12040083 (2012).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mikheyev, PA et al. Erzeugung von Ozon- und Sauerstoffatomen in einer dielektrischen Barrierenentladung in reinem Sauerstoff und O2/CH4-Mischungen, Modellierung und Experiment. Plasmaquellen Sci. Technol. 29, 015012. https://doi.org/10.1088/1361-6595/ab5da3 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Zhang, H. et al. Plasmaaktivierung von Methan für die Wasserstoffproduktion in einem warmen N2-rotierenden Gleitlichtbogenplasma: Eine chemische Kinetikstudie. Chem. Ing. J. 345, 67–78. https://doi.org/10.1016/j.cej.2018.03.123 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Alphen, SV et al. Nachhaltige Gasumwandlung durch Gleitbogenplasmen: Ein neuer Modellierungsansatz zur Verbesserung des Reaktordesigns. Aufrechterhalten. Energietreibstoffe 5, 1786–1800. https://doi.org/10.1039/d0se01782e (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Baird, JK, Miller, GP & Li, N. Der G-Wert in der Plasma- und Strahlenchemie. J. Appl. Physik. 68, 3661–3668. https://doi.org/10.1063/1.346330 (1990).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Naidis, GV Effizienz der Erzeugung chemisch aktiver Spezies durch gepulste Koronaentladungen. Plasmaquellen Sci. Technol. 21, 042001. https://doi.org/10.1088/0963-0252/21/4/042001 (2012).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Korolev, YD, Frants, OB, Geyman, VG, Landl, NV & Kasyanov, VS Schwachstrom, „Gleitbogen“ in einem Luftstrom. IEEE Trans. Plasma Sci. 39, 3319–3325. https://doi .org/10.1109/tps.2011.2151885 (2011).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wang, W., Patil, B., Heijkers, S., Hessel, V. & Bogaerts, A. Stickstofffixierung durch Gleitbogenplasma: Bessere Einblicke durch Modellierung der chemischen Kinetik. ChemSusChem 10, 2145–2157. https://doi.org/10.1002/cssc.201700095 (2017).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Referenzen herunterladen

Die Autoren danken DST-India für die finanzielle Unterstützung (Grant SERB/ECR/2016/1734). Die Autoren danken Dr. Hao Zhang von der Zhejiang-Universität für die fruchtbaren Diskussionen und für die persönliche Weitergabe zusätzlicher Informationen zu den für die Mechanismusvalidierung erforderlichen Eingabebedingungen. Die Autoren danken Herrn Chinmaya Ranjan Das für seine Hilfe bei der Erstellung des Zusatzmaterials.

Zentrum für nachhaltige Technologien, Indian Institute of Science, Bengaluru, 560012, Indien

Ananthanarasimhan J & Lakshminarayana Rao

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

AJ konzipierte und führte die Experimente durch, analysierte die Ergebnisse, führte Simulationen durch und schrieb den Text. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und trugen zum endgültigen Manuskript bei.

Korrespondenz mit Lakshminarayana Rao.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Zusatzvideo 1.

Zusatzvideo 2.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

J, A., Rao, L. Einfluss des Strömungsregimes auf die Zersetzung von verdünntem Methan in einem rotierenden Stickstoff-Gleitlichtbogen. Sci Rep 12, 11700 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

Zitat herunterladen

Eingegangen: 09. März 2022

Angenommen: 07. Juni 2022

Veröffentlicht: 09. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14435-z

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.