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Aug 06, 2023

UCF-Forscher arbeiten daran, die Menge an Edelmetallen in Katalysatoren zu reduzieren

Die Edelmetalle wie Platin, Palladium und Rhodium werden katalytisch behandelt

Die Edelmetalle wie Platin, Palladium und Rhodium in Katalysatoren machen die Fahrzeuggeräte für Diebe attraktiv, aber Forscher der University of Central Florida arbeiten daran, die Menge der darin benötigten Edelmetalle – bis hin zu einzelnen Atomen – zu reduzieren und gleichzeitig zu maximieren ihre Wirksamkeit.

Katalysatoren, die in den 1970er Jahren weit verbreitet in amerikanischen Fahrzeugen eingeführt wurden, nutzen Edelmetalle als Katalysatoren, um tödliche und schädliche Chemikalien aus den Abgasen von Verbrennungsmotoren zu entfernen. Da der Preis für Edelmetalle immer weiter steigt, steigt auch die Zahl der Katalysatordiebstähle.

In aktuellen Studien, die in „Nature Communications“ und im „Journal of the American Chemical Society“ veröffentlicht wurden, zeigten UCF-Forscher, dass sie jeweils atomares Platin zur Schadstoffkontrolle verwenden und das System bei niedrigeren Temperaturen betreiben könnten, was für die Entfernung schädlicher Chemikalien beim ersten Einsatz eines Fahrzeugs von entscheidender Bedeutung ist beginnt.

Feinabstimmung der Platin-Atom-Position

In der Nature Communications-Studie konstruierten UCF-Forschungsteams unter der Leitung von Fudong Liu, Assistenzprofessor am Fachbereich Bau-, Umwelt- und Bauingenieurwesen, und Talat Rahman, angesehener Pegasus-Professor am Fachbereich Physik, erfolgreich einzelne Platinatome mit unterschiedlichen atomaren Koordinationsumgebungen an bestimmten Stellen auf Ceroxid. Ceroxid ist ein Metalloxid, das zur Verbesserung der katalytischen Reaktionsleistung beiträgt.

Liu und Rahman sind außerdem dem Catalysis Cluster for Renewable Energy and Chemical Transformations (REACT) angeschlossen.

Die Platinatome zeigten bei katalytischen Reaktionen, wie der Kohlenmonoxidoxidation und der Ammoniakoxidation in einem Abgasnachbehandlungssystem eines Dieselmotors, auffallend unterschiedliche Verhaltensweisen, sagen die Forscher.

Durch die Oxidation wird tödliches Kohlenmonoxid in Kohlendioxid und schädliches Ammoniak in Stickstoff- und Wassermoleküle umgewandelt.

Ihre Ergebnisse legen nahe, dass die katalytische Leistung von Einzelatomkatalysatoren in gezielten Reaktionen maximiert werden kann, indem ihre lokalen Koordinationsstrukturen durch einfache und industriell skalierbare Strategien optimiert werden, sagt Liu.

„Durch die Kombination elektronischer Strukturberechnungen mit hochmodernen Experimenten ist den Teams von Liu und Rahman ein Durchbruch gelungen, der der heterogenen Katalysegemeinschaft bei der Entwicklung hocheffizienter Einzelatomkatalysatoren für sowohl umwelt- als auch energiebezogene Anforderungen erheblich zugute kommen kann“, sagte Liu sagt.

„Wir haben erfolgreich eine einfache Strategie zur selektiven Feinabstimmung der lokalen Koordinationsumgebung einzelner Platinatome entwickelt, um eine zufriedenstellende katalytische Leistung in verschiedenen Zielreaktionen zu erreichen, was das Verständnis der Einzelatomkatalyse einen bedeutenden Schritt voranbringen wird“, sagt er.

Laut Rahman zeigt ihre gemeinsame Arbeit, wie Theorie und Experimente im Zusammenspiel mikroskopische Mechanismen aufdecken können, die für die Verbesserung der katalytischen Aktivität und Selektivität verantwortlich sind.

Effizienter Kohlenmonoxid-Oxidationskatalysator

In der Studie des Journal of the American Chemical Society verbesserten Liu und Mitarbeiter von Virginia Tech und der Beijing University of Technology die Kohlenmonoxid-Reinigungseffizienz eines Platin-Ceroxid-Aluminiumoxid-Katalysators im Vergleich zu den regelmäßig verwendeten Platinkatalysatoren deutlich um das 3,5- bis 70-fache.

Dies gelang ihnen durch die präzise Kontrolle der Koordinationsstrukturen von Platin auf atomarer Ebene auf einem industriell verfügbaren Ceroxid-Aluminiumoxid-Träger.

„Die lokale Struktur des aktiven Zentrums innerhalb eines Katalysators bestimmt seine katalytische Leistung“, sagt Liu. „Die präzise Kontrolle der lokalen Koordinationsstruktur aktiver Zentren und die Aufklärung intrinsischer Struktur-Leistungs-Beziehungen stellen jedoch große Herausforderungen im Bereich der heterogenen Katalyse dar.“

„Wir haben daran gearbeitet, die lokale Koordinationsstruktur von Metallzentren auf atomarer Ebene zu kontrollieren, einen hocheffizienten Katalysator für Reaktionen im Zusammenhang mit der Umweltreinigung zu entwickeln und die Struktur-Leistungs-Beziehung der neu hergestellten Katalysatoren aufzudecken, um das zukünftige Katalysatordesign zu steuern“, sagte er sagt.

Mithilfe einer Strategie zur Anreicherung von Oberflächendefekten berichteten Liu und sein Team über die erfolgreiche Herstellung von Platin-Atom-Einzelschicht- und Platin-Einzelatom-Strukturen mit präzise kontrollierter lokaler Koordinationsumgebung auf Ceroxid-Aluminiumoxid-Trägern.

Mithilfe der ringförmigen Dunkelfeld-Rastertransmissionselektronenmikroskopie mit großem Winkel beobachtete einer der wichtigsten Mitautoren, Yue Lu von der Technischen Universität Peking, direkt, dass die Platin-Atom-Einzelschicht- und Platin-Einzelatom-Strukturen, die eine 100-prozentige Metallfreilegung zeigten, darin eingebettet waren Ceroxidgitter oder auf der Ceroxidoberfläche adsorbiert.

Die eingebettete atomare Einzelschichtstelle aus Platin zeigte die höchste Effizienz bei der Kohlenmonoxidreinigung, die 3,5-mal so hoch war wie die auf der adsorbierten atomaren Platin-Einzelschicht und 10 bis 70-mal so hoch wie die auf Platin-Einzelatomstellen.

In Zusammenarbeit mit der Forschungsgruppe von Hongliang

Die Arbeit ist äußerst wichtig, da sie der Umweltkatalyse-Gemeinschaft dabei helfen wird, aktivere Metallkatalysatoren mit 100-prozentiger Metallnutzungseffizienz für gezielte Umweltanwendungen zu entwickeln, sagt Liu.

„Wir haben gezeigt, wie man die Strukturen von Metalleinzelatomen, atomaren Einzelschichten und Clusterstandorten in Reaktionen im Zusammenhang mit der Emissionskontrolle kontrolliert und nutzt und wie man ihre Struktur-Leistungsbeziehung mithilfe experimenteller und theoretischer Simulationsansätze versteht“, sagt Liu. „Dies wird den Weg für zukünftiges Umweltkatalysatordesign auf atomarer Ebene ebnen und eine hohe Effizienz in praktischen Anwendungen erreichen.“

Autoren und Danksagungen für die Nature Communications-Studie

Co-Autoren der Studie waren der ehemalige Doktorand Wei Tan und der Postdoktorand Shaohua Xie, WissenschaftlerDuy Le'12PhDund DoktorandDave Austin '22MA von UCF; Weijian Diao von der Villanova-Universität; Meiyu Wang, Fei Gao und Lin Dong von der Universität Nanjing; Ke-Bin Low von BASF Corporation; Sampyo Hong vom Brewton-Parker College; und Lu Ma und Steven Ehrlich von der National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), Brookhaven National Laboratory.

Die Studie wurde mit Mitteln der US National Science Foundation und dem Startup Fund (Liu) der UCF unterstützt. Xie wurde teilweise durch das Preeminent Postdoctoral-Programm der UCF unterstützt.

Lizenzmöglichkeiten

Die Erfindung des Niedertemperaturkatalysators steht zur Lizenzierung zur Verfügung. Weitere Informationen erhalten Sie von Raju Nagaiah im Office of Technology Transfer der UCF.

Autoren und Danksagungen für die Studie des Journal of the American Chemical Society

Co-Autoren der Studie waren Shaohua Xie und Kailong Ye von UCF; Liping Liu von der Virginia Tech; Chunying Wang, Yaobin Li und Yan Zhang von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften; Sufeng Cao und Maria Flytzani-Stephanopoulos von der Tufts University; Weijian Diao von der Villanova-Universität; Jiguang Deng von der Technischen Universität Peking; Wei Tan, ein Gastdoktorand an der UCF der Universität Nanjing; und Lu Ma und Steven Ehrlich von der National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), Brookhaven National Laboratory.

Die Arbeit wurde vom Startup Fund (Liu) der UCF und dem Preeminent Postdoctoral Program (Xie) der UCF unterstützt.

Referenzen als Forscher

Liu ist Assistenzprofessor am Fachbereich Bau-, Umwelt- und Bauingenieurwesen, Teil des College of Engineering and Computer Science der UCF, und eine Kernfakultät im Catalysis Cluster for Renewable Energy and Chemical Transformations (REACT) der UCF. Vor seiner Anstellung bei UCF arbeitete er als leitender Chemiker bei der BASF Corporation und entwickelte neue Konzepte und Katalysatortechnologien für die Emissionskontrolle von Fahrzeugen. Heute konzentrieren sich seine Forschungsinteressen hauptsächlich auf die heterogene Katalyse zur Kontrolle der Umweltverschmutzung, zur Reduzierung/Nutzung von Treibhausgasen und zur Umwandlung sauberer Energiequellen. Zu diesen Themen gehören Einzelatomkatalyse, Nanomaterialsynthese und -katalyse, Emissionskontrolle im Automobilbereich, CO2- und CH4-Nutzung, H2-Produktion usw. Liu hat 121 von Experten begutachtete Artikel mit mehr als 9.200 Zitaten und einem H-Index von 48 (Google Scholar), vier, veröffentlicht Buchkapitel und beantragte 41 Patente im Bereich der Umweltkatalyse.

Rahman ist Kuratoriumsprofessor und Pegasus-Professor in der Abteilung für Physik, die zum College of Sciences der UCF gehört, und leitet den Fakultätscluster für erneuerbare Energien und chemische Transformationen (REACT) an der UCF. Sie kam 2006 als Lehrstuhlinhaberin für Physik an die UCF, davor war sie Universitätsprofessorin an der Kansas State University. Ihre Forschungsinteressen liegen im computergestützten Design funktioneller Nanomaterialien durch mikroskopisches Verständnis ihrer physikalischen und chemischen Eigenschaften. An der UCF leitete sie die Bemühungen, den Unterricht für Studenten durch die Einführung aktiver Lernumgebungen zu verändern. Sie ist Mitglied der American Association for the Advancement of Science; die American Physical Society; AVS: Wissenschaft und Technologie von Materialien, Schnittstellen und Verarbeitung; und Royal Society of Chemistry (UK). Sie ist außerdem Trägerin mehrerer Fachauszeichnungen, darunter des Research Incentive and Excellence Award der UCF, der Visiting Miller Professorship der University of California-Berkeley, des Alexander von Humboldt-Forschungspreises, des Higuchi Research Award der University of Kansas und des Distinguished Graduate Faculty Award , Kansas State University. Sie hat mehr als 320 begutachtete Arbeiten veröffentlicht, über drei Dutzend Doktoranden betreut und sich für die Förderung wissenschaftlicher Kooperationen in Entwicklungsländern eingesetzt. Ihre Arbeit wurde über 10.700 Mal zitiert. Sie war auch an Bemühungen beteiligt, die Beteiligung von Frauen und Minderheiten zu fördern, insbesondere durch das Bridge-Programm der American Physical Society.