Blog

Sep 02, 2023

Unterdrückte N2O-Bildung während der selektiven katalytischen NH3-Reduktion mit Vanadium auf zeolithischem mikroporösem TiO2

Wissenschaftliche Berichte Band 5,

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 12702 (2015) Diesen Artikel zitieren

4965 Zugriffe

20 Zitate

Details zu den Metriken

Der Ausstoß von N2O aus Mobil- und Geländemotoren wird derzeit aufgrund seiner im Vergleich zu CO2 hohen Auswirkungen reguliert, was bedeutet, dass die N2O-Bildung aus dem Abgasnachbehandlungssystem unterdrückt werden sollte. Die selektive katalytische Reduktion unter Verwendung eines Vanadium-geträgerten TiO2-Katalysators in Mobil- und Geländemotoren gilt als Hauptquelle für die N2O-Emissionen im System. Hier haben wir gezeigt, dass ein Vanadiumkatalysator auf zeolithischem mikroporösem TiO2, der durch die hydrothermale Reaktion von TiO2-Massen bei 400 K in Gegenwart von LiOH erhalten wurde, die N2O-Emission im Vergleich zu herkömmlichen VOx/TiO2-Katalysatoren deutlich unterdrückt und gleichzeitig die hervorragende NOx-Reduktion beibehält Dies wird auf die Lage der VOx-Domäne in der Mikropore von TiO2 zurückgeführt, was zu einer starken Metall-Träger-Wechselwirkung führt. Die Verwendung von zeolithischem mikroporösem TiO2 bietet eine neue Möglichkeit zur Herstellung von SCR-Katalysatoren mit hoher thermischer Stabilität und überlegener katalytischer Leistung. Es kann auch auf andere katalytische Systeme ausgeweitet werden, die ein TiO2-basiertes Substrat verwenden.

Die ständig steigende Nachfrage nach der Reduzierung von Treibhausgasen führt zu strengeren Vorschriften für deren Emission und auch zu entsprechender Forschung und Entwicklung zur Abscheidung oder Umwandlung in inerte Moleküle1. Im Vergleich zu einem großen Treibhausgas, CO2, hat N2O einen bis zu 300-fach höheren Treibhausgaseffekt2. Daher können die Auswirkungen der N2O-Emission mit denen von CO2 vergleichbar sein, obwohl die Emissionskonzentration von N2O relativ gering ist. Aufgrund seiner starken Wirkung und Stabilität in der Stratosphäre wird nun auch N2O in die neuesten Emissionsvorschriften für Dieselmotoren einbezogen3. Für die Emissionskontrolle von Dieselmotoren im mageren Zustand ist das Harnstoff-SCR-System (selektive katalytische Reduktion) in den meisten Motorenherstellern die modernste Technologie zur NOx-Reduzierung4. Unter mageren Bedingungen, bei denen das Luft-Kraftstoff-Verhältnis weit über dem stöchiometrischen Zustand liegt, kann die N2O-Bildung leicht unterdrückt werden, während das System unter oxidierenden Bedingungen gehalten wird. Allerdings kann die Emission von N2O aus einem Dieselmotor erhöht werden, wenn das Reduktionsmittel für NOx in das SCR-System nach den Reaktionen eingeführt wird, wie z. B. 2NH3 + 2NO + O2 = N2O + N2 + 3H2O, 2NH3 + 2O2 = N2O + 3H2O und NH4NO3 = N2O + 2H2O3. Es wurde angenommen, dass die beiden erstgenannten Reaktionen der Hauptweg für die N2O-Bildung sind, bei dem eine bimolekulare Reaktion stattfinden kann.

Zur NOx-Reduzierung wird in den meisten Dieselmotoren häufig ein auf TiO2 getragener VOx-Katalysator eingesetzt5,6,7,8. Es gibt zahlreiche Untersuchungen zur Verbesserung der katalytischen Leistung unter Verwendung von Additiven wie Ce oder W und auch unter Verwendung spezieller TiO2, die mithilfe der Sol-Gel-Methode oder der organischen oder anorganischen Templatmethode synthetisiert wurden9,10,11,12,13,14,15. Allerdings ist VOx auf TiO2 mit relativ geringer Oberfläche der Katalysator auf dem neuesten Stand der Technik. Tatsächlich emittiert der aktuelle VOx/TiO2-Katalysator N2O, wenn das Reduktionsmittel im Strom vorhanden ist. Der aktuelle Emissionswert von N2O beträgt 50 mg pro Meile, was auch von der Katalysatorzusammensetzung und der Systemkonfiguration wie Dieseloxidationskatalysator, selektive katalytische Reduktion und Dieselpartikelfilter abhängt3. Die N2O-Emissionseigenschaften des VOx/TiO2-Katalysators sollten unter reduzierenden Bedingungen verbessert werden. Zu diesem Zweck muss in naher Zukunft der wirtschaftlich nutzbare Katalysator entwickelt werden.

Es wurde gezeigt, dass die hydrothermale Umwandlung von kommerziell erhältlichem TiO2 in Gegenwart von alkalischem Hydroxid je nach Art des alkalischen Hydroxids unterschiedlich einzigartige TiO2-Strukturen erzeugt16,17,18,19. Kürzlich wurde berichtet, dass die Zugabe von LiOH, NaOH und KOH zum hydrothermischen Medium zur Bildung von zeolithischem mikroporösem TiO2, Nanoröhren bzw. Nanostäben führt19,20,21, was ein kosteneffektiver Prozess zu sein scheint. Das erhaltene mikroporöse nanokristalline TiO2 zeigte eine große Oberfläche von 250 m2g−1 mit einem Porenvolumen von 0,15–0,20 ccg−1, was dem von Zeolithen ähnelte und auch für die Katalysatorherstellung geeignet war.

Der Bildungsmechanismus von TiO2-Nanoröhren durch hydrothermale Synthese in Gegenwart von NaOH wurde ausführlich untersucht, ist jedoch noch nicht geklärt16,22. Erste Arbeiten zum Bildungsmechanismus von TiO2-Nanoröhren legten nahe, dass die Nanoröhre durch Säurewäsche und anschließenden Na+-Ionenaustausch nach der Bildung von amorphem TiO2 während der hydrothermischen Reaktion zwischen NaOH und TiO216,20,22,23,24 erhalten wird. Der andere Mechanismus schlug vor, dass das Aufbrechen der Bindung der dreidimensionalen TiO2-Struktur eine geschichtete zweidimensionale Struktur und schließlich eindimensionale Nanoröhren durch einen Blattfaltungsmechanismus bildete22. Die Entfernung des Na+-Kations aus dem Nanoröhrchen verschlechtert auch leicht die thermische Stabilität, wenn es auf hohe Temperaturen erhitzt wird.

Allerdings wurde die Verwendung von zeolithischem mikroporösem TiO2, das unter alkalischen Bedingungen hergestellt wurde, noch nicht untersucht. Daher ist es interessant zu wissen, ob das zeolithische mikroporöse TiO2 eine hohe thermische Stabilität aufweist oder nicht und auch für die katalytische Anwendung als Substrat geeignet ist. Zum ersten Mal in der vorliegenden Arbeit wurde das zeolithische mikroporöse nanokristalline TiO2 als Katalysatorträger für VOx bei der selektiven katalytischen Reduktion von NOx unter Verwendung von Ammoniak gezeigt, um die N2O-Bildung zu verringern.

Abbildung 1 zeigt die Rasterelektronenmikroskopaufnahmen und Transmissionselektronenmikroskopaufnahmen des zeolithischen mikroporösen TiO2 nach der hydrothermischen Behandlung. Die Morphologie des Partikels nach der hydrothermischen Umwandlung wies scharfe Kanten auf, was auf die Bildung von gut kristallisiertem TiO2 schließen lässt, was mit der Literatur übereinstimmt19,20,21. Das erhaltene TiO2 wies die typische Argon-Adsorptions-Desorptions-Isotherme auf, die mit dem Langmuir-Isothermentyp übereinstimmte und Mikroporen enthielt, wobei die aus dem t-Plot geschätzte Mikroporenfläche etwa 200 m2g-1 betrug, was 80 % der Gesamtoberfläche, deren Porengröße entspricht, entspricht wurde auf ~7 Å geschätzt. Die entsprechende Oberfläche und das Porenvolumen wurden abhängig von den hydrothermischen Reaktionsbedingungen auf 250 ± 20 m2g−1 bzw. 0,20 ± 0,05 ccg−1 eingestellt. Das Vorhandensein der Mesoporen wurde auch oberhalb von P/P0 > 0,9 beobachtet, ihr Anteil kann jedoch mit zunehmender hydrothermischer Reaktionszeit verringert werden. Eine solche Mesoporenbildung ist auch in Abb. 1(c) deutlich zu sehen, wo die Mesoporen aus mehreren miteinander verbundenen kristallinen TiO2-Gerüsten mit einer Dicke von 3–4 nm gebildet wurden.

Morphologie des zeolithischen mikroporösen TiO2.

(a) Rasterelektronenmikroskopische Aufnahmen, (b,c) Transmissionselektronenmikroskopische Aufnahmen und (d) die Argon-Adsorptions-Desorptions-Isotherme des zeolithischen mikroporösen TiO2 mit der Porengrößenverteilung (Einschub), erhalten mit der Horvath-Kawazoe-Methode. Die durchgezogenen und offenen Symbole geben den Adsorptions- bzw. Desorptionszweig an.

Daher stützten die Ergebnisse der Transmissionselektronenmikroskop-Beobachtung die entsprechende einzigartige TiO2-Struktur, die die Mikropore und auch die Mesopore enthielt, deren Größe 5–7 nm betrug, was mit dem Ergebnis der Argon- und Stickstoff-Adsorptions-Desorptionsmessung übereinstimmte.

Die hydrothermale Umwandlung der TiO2-Masse in zeolithisches mikroporöses TiO2 in Gegenwart von LiOH scheint nicht dem Blattfaltungsmechanismus wie bei TiO2-Nanoröhren zu folgen. Die Einlagerung von Li+-Ionen in die TiO2-Struktur führt zur Bildung der Li+-O-Ti-Bindung ähnlich der im Na+-Fall, was zu einer teilweisen Delaminierung der TiO2-Schicht führt, wobei die Wechselwirkung zwischen den Schichten hoch genug ist, um die Kombination zu induzieren der entsprechenden Schichten25,26.

Die thermische Stabilität des zeolithischen mikroporösen TiO2 unter Umgebungsbedingungen, entweder mit oder ohne gesättigtes Wasser, wurde auch mithilfe des Röntgenbeugungsmusters (XRD) und der N2-Adsorptions- und -Desorptionsisothermen als Funktion der Heiztemperatur untersucht. Fast bis zu 773 K blieb die mikroporöse Struktur erhalten, wie aus den Ergebnissen der Stickstoffadsorptions-Desorptionsisotherme für die in Abb. 2 gezeigte Probe hervorgeht, obwohl die mikroporöse Struktur mit steigender Temperatur in Gegenwart von Wasser deutlich kollabierte. Die XRD der Probe zeigte auch, dass die kristalline Anatasstruktur die Hauptphase zu sein schien, wenn die Proben auf über 773 K erhitzt wurden. Die kombinierten Ergebnisse der XRD und der Stickstoffadsorptions-Desorptionsisotherme bestätigten die Umwandlung von mikroporösem TiO2 in makroporöses TiO2. Die mäßige thermische Stabilität des zeolithischen mikroporösen TiO2 aufgrund des Kristallwachstums zu Anatas in Gegenwart von Wasser kann die katalytische Anwendung bei höheren Temperaturen einschränken. Viele katalytische Anwendungen, einschließlich Photokatalyse oder Solarenergiegewinnung, können jedoch das vorliegende zeolithische mikroporöse TiO221 nutzen.

Phasen- und Oberflächeneigenschaften des zeolithischen mikroporösen TiO2.

Röntgenpulverbeugungsmuster des zeolithischen mikroporösen TiO2, erhitzt bei (a,e) 673 K, (b,f) 773 K, (c,g) 873 K bzw. (d,h) 973 K für 4 Stunden, in Umgebungsluft mit (oberes rechtes Feld) und ohne gesättigtes Wasser (oberes linkes Feld). Das Häkchen entsprach der Anatas-Phase. Stickstoffadsorptions-Desorptionsisotherme für das zeolithische mikroporöse TiO2, erhitzt auf (○,•) 673 K, (▽,▾) 773 K, (□,■) 873 K bzw. (◇, ◆) 973 K, in Umgebungsluft mit (Bild unten links, A) und ohne gesättigtes Wasser (Bild unten rechts, B). Die leeren und ausgefüllten Symbole kennzeichnen den Adsorptions- bzw. Desorptionszweig.

VOx wurde nach dem in der Literatur beschriebenen Verfahren auf die entsprechende einzigartige TiO2-Struktur aufgebracht27,28,29,30,31,32. Der tragende VOx-Katalysator mit bis zu 5 Gew.-% führte jedoch aufgrund der hohen Kalzinierungstemperatur von 773 K zu einer geringeren Oberfläche von 105 m2g-1 mit 0,19 ccg-1, obwohl die Probe immer noch eine große Oberfläche aufwies. Diese Textureigenschaften blieben vor und nach der Messung der katalytischen Reaktion erhalten. Die TEM-Beobachtung von VOx eingebautem TiO2, wie in Abb. 3 gezeigt, deutet darauf hin, dass sich die meisten VOx-Partikel innerhalb der Poren des zeolithischen mikroporösen TiO2 befinden, etwa 7 Å, ohne dass sich die entsprechenden Morphologien ändern. Dabei wurde das VOx-Partikel deutlich als Fleck in Abb. 3(c) beobachtet, während sich auf der Außenfläche des TiO2 kein Partikel befand, obwohl die Elementaranalyse das Vorhandensein von V im gleichen Bereich zeigte, wie in Abb. 3( d), was für die katalytische Reaktion von Vorteil sein kann. Darüber hinaus veränderte die Erhöhung des V-Gehalts in der Gegenwart auch nicht die Position von V.

VOx eingekapselt im zeolithischen mikroporösen TiO2.

Transmissionselektronenmikroskopische Aufnahmen des mikroporösen TiO2 mit 5 Gew.-%, erhitzt bei (a,c) 673 K bzw. (b) 773 K. Die Elementaranalyse in (d) zeigte das Vorhandensein von V.

Abbildung 4 zeigt die katalytische Leistung des V/TiO2-Katalysators nach der Kalzinierung bei verschiedenen Temperaturen und unter verschiedenen Reaktionsbedingungen. Ein steigender V-Gehalt im Katalysator verbesserte die katalytische Leistung der NOx-Reduktion vergleichbar mit der eines herkömmlichen V/TiO2-Katalysators mit 5 Gew.-% V über den gesamten Reaktionstemperaturbereich, während die N2O-Bildung viel geringer war als die eines herkömmlichen Katalysators. Die N2O-Bildung aus dem vorliegenden V/TiO2 nahm mit der Erhöhung der Temperatur zu, bei der NH3 mit NOx kombiniert wurde, um N2O zu erzeugen. Der Effekt der Kalzinierungstemperatur war ebenfalls deutlich und erhöhte die N2O-Bildung bei hoher Temperatur, aber die N2O-Bildung war immer noch um mehr als 80 % niedriger als die des herkömmlichen Katalysators. Außerdem führte der aus mikroporösem TiO2 hergestellte V/TiO2-Katalysator zu einer überlegenen katalytischen Leistung gegenüber der SCR-Reaktion, sowohl in Gegenwart von Wasser im Reaktantenstrom als auch nach der Alterung in Gegenwart von Wasser bei 773 K für 12 Stunden, wie gezeigt in Abb. 4(c,d). In Gegenwart von Wasser im Strom verringerte sich die katalytische Aktivität bei niedriger Temperatur, während die katalytische Aktivität bei hoher Temperatur aufgrund der konkurrierenden Adsorption von NH3 und H2O, die die NH3-Oxidation unterdrückte, leicht zunahm.

SCR-Aktivität von VOx, eingekapselt im zeolithischen mikroporösen TiO2.

Katalytische Aktivität des bei (a) 673 K und (b) 773 K kalzinierten V/TiO2-Katalysators für eine übermäßige NOx-Reduktion mit Ammoniak: (○,•) 1 Gew.-%, (▽,▾) 3 Gew.-% und (□,■) 5 Gew.-%. Die langen und kurzen gestrichelten Linien stellen auch die N2O-Konzentration bzw. die NOx-Umwandlung aus herkömmlichem V/TiO2 dar. Die leeren und durchgezogenen Symbole entsprachen der NOx-Umwandlung bzw. der N2O-Bildung. Die gestrichelte Linie zeigt die katalytische Leistung von kommerziellem V/TiO2. Der Reaktant, bestehend aus 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 2 % O2, ausgeglichen mit N2, wurde durch das V/TiO2-Katalysatorbett mit 0,15 g bei GHSV = 40.000 h−1 geleitet. Die katalytische Aktivität von (c) 5 Gew.-% V/TiO2-Katalysator und (d) herkömmlichem V/TiO2-Katalysator, kalziniert bei 773 K, wurde unter den verschiedenen Reaktionsbedingungen gemessen: (○,•) trockene Reaktionsbedingungen, (▽,▾) nass Reaktionsbedingung und (□,■) trockene Reaktionsbedingung mit hydrothermaler Alterung bei 773 K für 12 Stunden in Gegenwart von 5 % Wasser. Um den nassen Zustand zu erreichen, wurde der Reaktant bestehend aus 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 2 % O2 und 3 % H2O, ausgeglichen mit N2, bei GHSV = 40.000 h−1 durch das V/TiO2-Katalysatorbett geleitet.

Unter den gegenwärtigen Bedingungen geht man davon aus, dass die Hauptreaktion für die N2O-Bildung laut Literatur 2NH3 + 2NO + O2 = N2O + N2 + 3H2O ist3. Es wurde angenommen, dass das katalytisch aktive VOx in der Pore, ca. 7 Å, eine starke Metallträgerwechselwirkung mit TiO2 aufweist, was zu der kleineren VOx-Partikelgröße führt, wie aus Abb. 3 hervorgeht. Daher führte die starke Metallträgerwechselwirkung zwischen TiO2 und VOx dazu die Bildung von Brönsted-Säurezentren mit hoher Stärke, die für die selektive katalytische Reduktion von NO durch NH3 von Vorteil sind. Die N2O-Bildung kann aufgrund der erhöhten Bronsted-Acidität der kleinen VOx-Partikel im mikroporösen zeolithischen TiO2 um bis zu ~80 % unterdrückt werden, wodurch die überlegene SCR-Aktivität aufrechterhalten werden kann, wie in Abb. 4(c) dargestellt. Dieses Ergebnis stimmte teilweise mit der erhöhten N2O-Bildung auf dem V/TiO2-Katalysator überein, wenn sich der Katalysator aufgrund des Sinterns verschlechtert3. Außerdem war es möglich, die NH3-Oxidation durch O2 als möglichen Weg für die folgende N2O-Bildungsreaktion einzubeziehen: 2NH3 + 2O2 = N2O + 3H2O, wobei die Katalysatordeaktivierung wie beim kommerziellen V/TiO2-Katalysator in Gegenwart von Wasser oder nach hydrothermaler Alterung schwerwiegend war . Eine Möglichkeit, die überlegene katalytische Leistung V auf zeolithischem mikroporösem TiO2 gegenüber der SCR-Reaktion zu erklären, bestand darin, dass das Wachstum der Vanadiumoxid-Partikelgröße aufgrund der Porengröße begrenzt werden kann, was die Einkapselung von Vanadiumoxid-Partikeln, die von einer TiO2-Matrix umgeben sind, impliziert.

Wir haben gezeigt, dass zeolithisches mikroporöses TiO2 mit mäßiger thermischer Stabilität durch einfache hydrothermale Umwandlung aus kommerziell erhältlichem Massen-TiO2 geringer Qualität, 98 % oder weniger, in Gegenwart von LiOH bei 400–440 K hergestellt werden kann, was leicht vergrößert werden kann für industrielle Prozesse. Das erhaltene zeolithische mikroporöse nanokristalline TiO2 enthält die aus der T-Plot-Methode ermittelten Mikroporen bis zu 80 %. Zum ersten Mal konnte bewiesen werden, dass das tragende VOx in solchem ​​zeolithischen mikroporösen TiO2 zu einer hohen NOx-Reduktionsaktivität bei geringerer N2O-Bildung führt, was auf die Lage der katalytisch aktiven VOx-Partikel im mikroporösen TiO2 zurückzuführen ist, wodurch das starke Metall entsteht -Unterstützen Sie die Interaktion und damit den erhöhten Bronsted-Säuregehalt. Daher hat das zeolithische mikroporöse TiO2 Potenzial als Substrat für die SCR-Reaktion unterhalb von 773 K, während die thermische Stabilität des mikroporösen TiO2 erhalten blieb.

2–8 g TiO2-Anatas (Aldrich, 98 %) wurden zu der Lösung mit 10 M oder mehr LiOH im mit Teflon ausgekleideten Autoklaven gegeben, um sie 72 Stunden lang hydrothermisch auf 400–440 K unter rotierenden Bedingungen bei 40 U/min zu erhitzen. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wurde die Aufschlämmung mit 0,1 N HCl unter Rühren 6 Stunden lang neutralisiert. Die Lösung wurde filtriert und gründlich mit entionisiertem Wasser gewaschen. Das Ansäuern und Filtrieren wurde dreimal wiederholt, um die restlichen Spurenmetallhydroxide zu entfernen. Das erhaltene Produkt wurde bei 330 K in einem Ofen getrocknet und unter fließendem Sauerstoff bei 673 K 4 Stunden lang kalziniert. Die induktiv gekoppelte Plasmaanalyse der erhaltenen Probe zeigte, dass der verbleibende Li-Wert etwa 6 ppm betrug, was auf die vollständige Entfernung von Li+ durch Neutralisation und anschließendes gründliches Waschen hinweist. Es wurde auch gezeigt, dass der Maßstab bis zu ~100 g pro Charge die gleichen Textureigenschaften liefert.

Alle Katalysatoren wurden durch Nassimprägnierung einer Vanadiumvorläuferlösung auf Titandioxid hergestellt. Ammoniummetavanadat (99 %, Sigma Aldrich) wurde in verdünnter Oxalsäurelösung (0,5 M) gelöst, um die Lösung des Vanadiumvorläufers herzustellen. Anatas-TiO2-Pulver (DT-51 Millennium Chemicals) wurde als Träger zur Herstellung des herkömmlichen Katalysators mit 5 Gew.-% V verwendet. Es wurden Proben mit 1 Gew.-%, 3 Gew.-% und 5 Gew.-% V2O5-Beladung auf TiO2 hergestellt. Nach dem Imprägnierungsprozess in einem Rotationsverdampfer wurden die Katalysatoren getrocknet und dann 4 Stunden lang bei 673 K oder 773 K an der Luft kalziniert.

Die SCR-Aktivität wurde in einem Festbett-Quarzrohrreaktor gemessen. Die Katalysatoren wurden auf einen Durchmesser von 300–500 μm gesiebt und dann in den Reaktor gefüllt. Als Reaktanten wurden 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 2 % O2 und ausgeglichen mit N2 eingebracht. Um die katalytische Aktivität in Gegenwart von Wasser zu untersuchen, wurde ein Reaktant mit 500 ppm NO, 500 ppm NH3, 2 % O2, 3 % H2O, ausgeglichen mit N2, verwendet. Der Katalysator wurde vor der katalytischen Reaktion 12 Stunden lang in Gegenwart von 10 % O2, 5 % H2O, ausgeglichen mit N2, bei 500 °C weiter gealtert.

Die Raumgeschwindigkeit des Einlassgases wurde auf 40.000 h−1 gehalten. Wir haben die Reaktionstemperatur um 50 K von 423 K auf 673 K erhöht. Die NOx-Konzentration des Auslassgases wurde mit einem NOx-Chemilumineszenzanalysator (Modell 42i High Level, Thermo Scientific) verwendet. Außerdem wurde Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR) angewendet, um die N2O-Konzentration im Gas zu beobachten. Wir haben die Durchschnittsdaten von 16 Scans mit einer Auflösung von 1,0 cm−1 verwendet. Für die Gasphasenanalyse wurde ein Nicolet 6700 (Thermo Scientific) mit 2 m Gasanalysezelle verwendet, die auf 120 °C erhitzt wurde, um den Einfluss von H2O auszuschließen.

Zitierweise für diesen Artikel: Lee, SG et al. Unterdrückte N2O-Bildung während der selektiven katalytischen NH3-Reduktion mit Vanadium auf zeolithischem mikroporösem TiO2. Wissenschaft. Rep. 5, 12702; doi: 10.1038/srep12702 (2015).

Arakawa, H. et al. Katalyseforschung mit Relevanz für das Kohlenstoffmanagement: Fortschritte, Herausforderungen und Chancen. Chem. Rev. 101, 953–996, 10.1021/Cr000018s (2001).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Marten, AL & Newbold, SC Schätzung der sozialen Kosten von Nicht-CO2-Treibhausgasemissionen: Methan und Lachgas. Energie. Policy 51, 957–972, 10.1016/j.enpol.2012.09.073 (2012).

Artikel Google Scholar

Lambert, C. et al. Lachgasemissionen aus der Abgasanlage eines mittelschweren Diesel-Lkw. Inter. J. Powertrains 3, 4–25 (2014).

Artikel Google Scholar

Wallington, TJ, Sullivan, JL & Hurley, MD Emissionen von CO2, CO, NOx, HC, PM, HFC-134a, N2O und CH4 aus der globalen Flotte von leichten Nutzfahrzeugen. Meteorol. Z. 17, 109–116, 10.1127/0941-2948/2008/0275 (2008).

Artikel Google Scholar

Gabrielsson, PLT Harnstoff-SCR in Automobilanwendungen. Spitze. Katal. 28, 177–184, 10.1023/B:Toca.0000024348.34477.4c (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Narula, CK, Daw, CS, Hoard, JW & Hammer, T. Materialprobleme im Zusammenhang mit Katalysatoren zur Behandlung von Dieselabgasen. Int J Appl Ceram Tec 2, 452–466, 10.1111/j.1744-7402.2005.02046.x (2005).

Artikel CAS Google Scholar

Nova, I., Ciardelli, C., Tronconi, E., Chatterjee, D. & Weibel, M. NH3-NO/NO2 SCR für Dieselabgase nach der Behandlung: Mechanismus und Modellierung eines Katalysators. Spitze. Katal. 42-43, 43–46, 10.1007/s11244-007-0148-4 (2007).

Artikel CAS Google Scholar

Twigg, MV Katalytische Emissionskontrolle von Autos. Katal. Heute 163, 33–41, 10.1016/j.cattod.2010.12.044 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Peng, Y., Li, KH & Li, JH Identifizierung der aktiven Zentren auf CeO2-WO3-Katalysatoren für die SCR von NOx mit NH3: Eine In-situ-IR- und Raman-Spektroskopiestudie. Appl. Katal. B.: Umgebung. 140, 483–492, 10.1016/j.apcatb.2013.04.043 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Tian, ​​X., Xiao, Y., Zhou, P., Zhang, W. & Luo, Mater. Res. Innov. 18, 202–206, 10.1179/1432891714z.000000000407 (2014).

Artikel Google Scholar

Chen, T., Lin, H., Cao, QH & Huang, Z. Lösungsverbrennungssynthese von Ti0,75Ce0,15Cu0,05W0,05O2-delta für die selektive katalytische Reduktion von NO bei niedriger Temperatur. RSC Advances 4, 63909–63916, 10.1039/C4ra05862c (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Shan, WP, Liu, FD, He, H., Shi, XY & Zhang, CB Ein überlegener Ce-W-Ti-Mischoxidkatalysator für die selektive katalytische Reduktion von NOx mit NH3. Appl. Katal. B.: Umgebung. 115, 100–106, 10.1016/j.apcatb.2011.12.019 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, ZH et al. Synergetische Fördereffekte zwischen Ceroxiden und Manganoxiden für die NH3-selektive Katalysatorreduktion gegenüber Ce-Mn/TiO2. Mater. Express 1, 167–175, 10.1166/mex.2011.1017 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, L. et al. CeO2-WO3-Mischoxide für die selektive katalytische Reduktion von NOx durch NH3 über einen weiten Temperaturbereich. Katal. Lette. 141, 1859–1864, 10.1007/s10562-011-0701-4 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, MJ et al. Durchdringende TiO2-Netzwerke, dekoriert mit SnO2-Nanokristallen: erhöhte Aktivität der selektiven katalytischen Reduktion von NO mit NH3. J. Mater. Chem. A 3, 1405–1409, 10.1039/C4ta05503a (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Kasuga, T., M. Hiramatsu, A. Hoson, T. Sekino & Niihara, K. Bildung von Titanoxid-Nanoröhrchen. Sprache 14, 3160–3163, 10.1021/La9713816 (1998).

Artikel CAS Google Scholar

Bavykin, DV, Parmon, VN, Lapkin, AA & Walsh, FC Der Einfluss hydrothermaler Bedingungen auf die mesoporöse Struktur von TiO2-Nanoröhren. J Mater. Chem. 14, 3370–3377, 10.1039/B406378c (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Chi, B., Victoria, ES & Jin, T. Synthese von TiO2-basierten Nanoröhren auf Ti-Substrat durch hydrothermale Behandlung. J. Nanosci. Nanotechnologie. 7, 668–672, 10.1166/Jnn.2007.147 (2007).

Artikel CAS Google Scholar

Sun, MH et al. Herstellung und Charakterisierung von Pt-Nanopartikeln im Nanotubuli TiO2. J. Nanosci. Nanotechnologie. 10, 3635–3638, 10.1166/jnn.2010.2291 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Cho, JM, Sun, MH, Kim, TH & Cho, SJ Bildung von Nanotubuli, Nanostäbchen und polykristallinen Nanopartikeln TiO2 durch alkalische hydrothermale Transformation von Anatas-TiO2. J. Nanosci. Nanotechnologie. 10, 3336–3340, 10.1166/jnn.2010.2293 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Ju, KY et al. Verbesserte Effizienz farbstoffsensibilisierter Solarzellen mit neuartigem synthetisiertem TiO2. J. Nanosci. Nanotechnologie. 10, 3623–3627, 10.1166/jnn.2010.2277 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Morgado, E. et al. Eine Studie zur Struktur und thermischen Stabilität von Titanat-Nanoröhren als Funktion des Natriumgehalts. Festkörperwissenschaft. 8, 888–900, 10.1016/j.solidstatesciences.2006.02.039 (2006).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Bavykin, DV, Kulak, AN & Walsh, FC Metastabile Natur von Titanat-Nanoröhren in einer alkalischen Umgebung. Kristall. Wachstumsdes. 10, 4421–4427, 10.1021/Cg100529y (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Kasuga, T., M. Hiramatsu, A. Hoson, T. Sekino und Niihara, K. Titania-Nanoröhren, hergestellt durch chemische Verarbeitung. Adv. Mater. 11, 1307 −+, 10.1002/(Sici)1521-4095(199910)11:15<

3.3.Co;2-8" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F%28Sici%291521-4095%28199910%2911%3A15%3C1307%3A%3AAid-Adma1307%3E3.3.Co%3B2-8" aria-label="Article reference 24" data-doi="10.1002/(Sici)1521-4095(199910)11:153.3.Co;2-8">Artikel CAS Google Scholar

Fehse, M., Monconduit, L., Fischer, F., Tessier, C. & Stievano, L. Untersuchung des Insertionsmechanismus von Lithium in Anatas durch Operando-Röntgenbeugung und Absorptionsspektroskopie. Solid State Ionics 268, 252–255, 10.1016/j.ssi.2014.09.018 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Fehse, M. et al. Neue Erkenntnisse über den reversiblen Lithiierungsmechanismus von TiO2 durch Operando-Röntgenabsorptionsspektroskopie und Röntgenbeugung, unterstützt durch First-Principles-Berechnungen. J. Phys. Chem. C 118, 27210–27218 10.1021/Jp507574e (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Kwak, JH, Tran, D., Szanyi, J., Peden, CHF & Lee, JH Die Auswirkung der Kupferbeladung auf die selektive katalytische Reduktion von Stickoxid durch Ammoniak über Cu-SSZ-13. Katal. Lette. 142, 295–301, 10.1007/s10562-012-0771-y (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Cheng, YS et al. Die unterschiedlichen Auswirkungen von SO2 und SO3 auf Cu/Zeolith-SCR-Katalysatoren. Katal. Heute 151, 266–270, 10.1016/j.cattod.2010.01.013 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Herrera, JE, Kwak, JH, Hu, JZ, Wang, Y. & Peden, CHF Synthese nanodisperser Oxide von Vanadium, Titan, Molybdän und Wolfram auf mesoporösem Siliciumdioxid mittels Atomlagenabscheidung. Spitze. Catal 39, 245–255, 10.1007/s11244-006-0063-0 (2006).

Artikel CAS Google Scholar

Kwak, JH, Herrera, JE, Hu, JZ, Wang, Y. & Peden, CHF Eine neue Klasse hochdisperser VOx-Katalysatoren auf mesoporösem Siliciumdioxid: Synthese, Charakterisierung und katalytische Aktivität bei der partiellen Oxidation von Ethanol. Appl. Katal. A: Gen. 300, 109–119, 10.1016/j.apcata.2005.10.059 (2006).

Artikel CAS Google Scholar

Madia, G., Elsener, M., Koebel, M., Raimondi, F. & Wokaun, A. Thermische Stabilität von Vanadium-Wolfram-Titanoxid-Katalysatoren im SCR-Prozess. Appl. Katal. B: Umgebung. 39, 181–190, 10.1016/S0926-3373(02)00099-1 (2002).

Artikel CAS Google Scholar

Yates, M., Martin, JA, Martin-Luengo, MA, Suarez, S. & Blanco, J. N2O-Bildung bei der Ammoniakoxidation und im SCR-Prozess mit V2O5-WO3-Katalysatoren. Katal. Heute 107-08, 120–125, 10.1016/j.cattod.2005.07.015 (2005).

Artikel CAS Google Scholar

Referenzen herunterladen

Dieses Projekt wird vom „R&D Center for Reduction of Non-CO2 Greenhouse Gases (0458-20140019)“ unterstützt, das vom koreanischen Umweltministerium (MOE) als „Global Top Environment R&D Program“ finanziert wird. Geldgeber haben keinen Einfluss auf das Studiendesign, die Datenerhebung und -analyse, die Entscheidung zur Veröffentlichung oder die Erstellung des Manuskripts.

Department of Applied Chemical Engineering, Chonnam National University, Yongbong 300, Buk-gu, Kwangju, 500-757, Südkorea

Seung Gwan Lee, Hyun Jeong Lee und Sung June Cho

School of Chemical and Biological Engineering, Institute of Chemical Processes, Seoul National University, 1 Gwanak-ro, Gwanak-gu, Seoul, 151-744, Südkorea

Klicken Sie auf „Herunterladen“, um Inhak Song – Inhak Song mp3 youtube com zu speichern

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

SGL und HJL synthetisierten das zeolithische mikroporöse TiO2 und führten die Probencharakterisierung und Datenanalyse durch. IS und SY führten die Untersuchung der katalytischen Experimente durch. DHK und SJC haben die Forschung entworfen. Alle Autoren haben das Manuskript gemeinsam verfasst.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

Dieses Werk ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe nichts anderes angegeben ist; Wenn das Material nicht unter der Creative-Commons-Lizenz enthalten ist, müssen Benutzer die Erlaubnis des Lizenzinhabers einholen, um das Material zu reproduzieren. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Nachdrucke und Genehmigungen

Lee, S., Lee, H., Song, I. et al. Unterdrückte N2O-Bildung während der selektiven katalytischen NH3-Reduktion mit Vanadium auf zeolithischem mikroporösem TiO2. Sci Rep 5, 12702 (2015). https://doi.org/10.1038/srep12702

Zitat herunterladen

Eingegangen: 31. März 2015

Angenommen: 06. Juli 2015

Veröffentlicht: 3. August 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep12702

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Naturkommunikation (2021)

Themen der Katalyse (2017)

Koreanisches Journal für Chemieingenieurwesen (2016)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.